多孔金属氧化物负载中空膜木质素转化性能研究

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随着社会的发展,能源危机已经成为人类面临的重大挑战。开发利用绿色可持续发展的能源已经迫在眉睫。木质素生物质作为绿色能源的一部分,逐渐引起人们的关注,并作为化工原料得到开发和利用。对木质素生物质的降解技术的开发已然成为学者们研究的重点。本论文试图从Fenton氧化技术方面对木质素的氧化降解进行研究,重点对金属负载的介孔材料和膜材料在非均相Fenton氧化降解木质素过程中的性能和稳定性的研究。本论文具体研究内容如下:1.以SBA-15为模板使用硬模板法制备了介孔Fe-Cu复合氧化物催化剂,XRD、SEM、TEM和N2吸附-脱附表征结果表明催化剂保持了与模板类似的规则排列的立体孔道结构,具有大的孔体积与比表面积。铁铜元素都为变价金属元素,铁铜在反应期间可以发生氧化还原等协同作用,加速铁离子的循环,使得非均相Fenton反应可以连续快速地进行。通过对木质素的降解实验发现,介孔Fe-Cu复合氧化物催化剂在非均相Fenton降解木质素的过程中表现出良好的催化性能和稳定性。测试的最佳条件为木质素浓度50 mg.L-1,催化剂浓度1.0 g.L-1,H2O2 360 mg.L-1,pH=3,反应温度 70℃。2.使用螯合剂共组装方法制备出铁负载介孔碳材料Fe/Meso-c前驱体,再使用层叠涂抹法将Fe/Meso-c前驱体材料均匀分散的涂抹于中空氧化铝陶瓷管载体上成功制备出改性的Fe/Meso-c@CM陶瓷膜。通过XRD,SEM,TEM表征对制备的金属负载的介孔碳前驱体材料进行了表征,结果证明金属颗粒成功的负载到了介孔碳的孔道中,并且保持了介孔碳的孔道排列和结构。通过对改性后的陶瓷膜的SEM表征可以看出,前驱体材料成功的负载到了陶瓷管载体表面和内部孔道,在载体表面形成了一层致密光滑的活性层,且金属颗粒浸入到了陶瓷管载体孔道内部。进一步制备了不同金属负载的介孔碳材料,并对比了其对木质素的降解性能。以Fe/Meso-c@CM陶瓷膜为研究对象,在非均相Fenton降解木质素过程中,累计使用540 min后,对木质素的降解依旧可以达到70%左右,且载体表现出良好的重复使用性能。测试的最佳条件为pH=5,Fe:H2O2=1:20,金属负载0.2g,跨膜压差0.02Mpa,木质素的浓度50mg·L-1。
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