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锂二次电池的开发与应用正在深入推进一场能源领域的革命,“烧油开车,燃煤发电”的时代将在不远的未来结束。锂离子电池已经成为人们日常生活的“能量源”,但是,传统锂离子电池的理论比容量和比能量较低,难以满足人类社会日益增长的能源需求。随着智能电子设备、零排放电动汽车以及低成本高效电能存储系统的高速发展,人们对储能电池的能量密度、循环寿命和安全性能提出了更高的要求。因此,开发新一代高能量密度电池体系,包括锂硫电池、锂空气电池等,并加速其商业化进程已成为当务之急。现阶段实验室软包装锂硫电池的能量密度已达到400-600 Wh kg-1,高于商用锂离子电池的能量密度。尽管如此,锂硫电池的商业化发展依然面临许多挑战。主要问题有:（1）活性硫及其放电产物硫化锂为电子/离子绝缘性材料,不利于电化学反应的进行;（2）充放电过程中,电池内产生的多硫化锂易溶解于电解液中,发生穿梭效应和多种副反应,导致活性材料大量损耗;（3）充放电过程中电极材料发生体积变化,引起电极结构破坏。通过合理设计硫正极载体材料、电解液成分和多功能隔膜等能够有效改善锂硫电池性能。在本论文中,作者选用具有特殊结构的纳米复合材料作为隔膜修饰材料,研究了不同修饰隔膜对锂硫电池性能的影响。论文主要内容如下:1.少层MoS2片镶嵌的氮掺杂空心碳球修饰隔膜用于锂硫电池。设计并制备出多功能的MoS2@NC修饰隔膜。研究了修饰隔膜对锂硫电池性能的影响,其中少层MoS2纳米片对多硫化锂具有强的化学吸附,氮掺杂碳骨架能够提高界面电导率,MoS2@NC多级结构中富含的杂原子缺陷和界面缺陷起到了多硫化锂捕获中心作用,同时加快了正极区域电化学转化速率。电化学测试表明,MoS2@NC修饰层提高了硫电极的氧化还原反应动力学速率,抑制了多硫化锂的穿梭效应。隔膜被MoS2@NC修饰后的电池表现出良好的循环稳定性和比容量,在0.2 A g-1的电流密度下循环80周后,其容量保持在874 mAh g-1。在0.5 A g-1的电流密度下循环160周后,可逆比容量达685 mAh g-1。2.MoS2/石墨烯修饰的双功能隔膜用于锂硫电池。设计并制备出MoS2/石墨烯复合材料用于修饰锂硫电池的隔膜,该材料由石墨烯紧密包裹MoS2纳米花（400 nm）构成。采用简单的真空抽滤法,在商用隔膜表面包覆了MoS2/石墨烯修饰层。研究表明,极性MoS2/石墨烯修饰层可以通过物理阻挡和化学吸附阻止多硫化锂的扩散和穿梭,抑制电池的穿梭效应。同时,MoS2/石墨烯修饰层形成了三维导电网络,与硫正极紧密接触起到了上集流体作用,提高了电极表面电子和离子传输。XPS测试证明,充放电过程中MoS2/石墨烯与多硫化锂具有较强的化学键合作用。对循环200周后的锂硫电池中的锂金属负极进行SEM表征发现,用MoS2/石墨烯修饰隔膜明显降低了锂片表面与多硫化锂的腐蚀反应。隔膜被MoS2/石墨烯修饰后,锂硫电池显示出良好的循环稳定性和倍率特性,在0.5 A g-1的电流密度下循环200周后,电池比容量为689mAh g-1。当电流密度增加至1.0 A g-1时,200周循环后比容量高达620 mAh g-1。3.少层MoS2纳米片/碳纤维插层用于锂硫电池。采用水热法在商用碳布表面生长出竖直MoS2纳米片,作为锂硫电池硫正极与隔膜之间的多功能插层。MoS2纳米片相互交错形成互联网络结构,单个MoS2纳米片由4-10层构成。研究表明,极性的MoS2/CC插层通过化学吸附和物理阻挡抑制多硫化锂扩散和穿梭,减弱电池内部穿梭效应。同时,高导电MoS2/CC插层亦作为硫电极上集流体,提高了电极表面电子和离子传输,改善了正极的电化学反应动力学速率。增加MoS2/CC多功能插层后,锂硫电池显示出良好的充放电循环特性,在1.0 A g-1的电流密度下循环500周后,电池比容量为490 mAh g-1。电极载硫量为1.54 mg cm-2时,在0.5 A g-1的电流密度下循环200周后比容量高达810 mAh g-1。4.Nb2O5/RGO修饰的多功能隔膜用于锂硫电池。设计并制备出Nb2O5/RGO修饰隔膜用于锂硫电池。该修饰层作为多硫化锂的捕获器和加速器,一方面Nb2O5/RGO与多硫化锂之间具有强化学键合作用以固定多硫化锂,另一方面,修饰层中的Nb2O5纳米晶对多硫化锂具有催化作用以加速多硫化锂发生氧化还原反应。同时,通过原位XRD测试和对循环后修饰层结构与成分的表征,表明Nb2O5/RGO纳米材料表面丰富的亲硫活性位点和缺陷态可以有效促进硫化锂的形成。通过Nb2O5/RGO修饰层对硫正极氧化还原反应的有效调控,锂硫电池展现出优异的倍率特性(3 A g-1时为816 mAh g-1)和循环稳定性(0.5 A g-1循环500周后容量为628 mAh g-1)。在50°C的工作温度下和较高的载硫量下,锂硫电池仍然展现出高的比容量和稳定的循环性能。