【摘 要】
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第三代宽禁带半导体GaN与卤化物钙钛矿半导体MAPbX3（X=I、Br、Cl）因各自优良的光学、吸收特性,引起了众多研究者对其结合效用的探索,如压电光学、光伏学、纳米结构激光二极管等。但以上尝试多着手于纯材料在常温下的结合,忽略了实际环境的复杂性对器件性能提出的挑战。研究电磁辐射特性对了解材料吸收性能,以及评估能量损耗有重要作用。因此考虑温度、掺杂以及角度等变量对复合结构电磁辐射特性的影响,对推广
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第三代宽禁带半导体GaN与卤化物钙钛矿半导体MAPbX3（X=I、Br、Cl）因各自优良的光学、吸收特性,引起了众多研究者对其结合效用的探索,如压电光学、光伏学、纳米结构激光二极管等。但以上尝试多着手于纯材料在常温下的结合,忽略了实际环境的复杂性对器件性能提出的挑战。研究电磁辐射特性对了解材料吸收性能,以及评估能量损耗有重要作用。因此考虑温度、掺杂以及角度等变量对复合结构电磁辐射特性的影响,对推广器件的实际应用具有重要意义。本文采用椭圆偏振实验测量及原子尺度第一性原理和计算电磁学等多尺度模拟,系统研究了 GaN与MAPbX3复合结构的介电函数及其光谱辐射性质。主要工作结论如下:借助椭圆偏振测量与第一性原理计算,较为系统的研究了 GaN晶体在超紫外-可见光（UV-Vis）波段的介电函数特性,包括吸收峰的起源、温度效应与掺杂效应。椭偏测量识别出介电函数中分别起源于激子效应与声子辅助间接吸收的两个吸收峰E0（exciton）、E0（CP）。借助考虑多体效应的model Bethe-Salpeter方程和声子辅助光学吸收第一性原理计算得到验证。随着温度升高,会发现吸收峰减弱与红移,这是由于声子散射电子作用增强,从而降低了电子跃迁。当用Fe、Si元素掺杂GaN,引入的载流子会调整其介电函数;此外,含掺杂的GaN晶体介电函数温变性要强于非掺杂GaN。构建了“钙钛矿MAPbX3-多孔GaN-GaN”复合结构,通过更改孔径d、入射角度、温度、掺杂等变量,借助时域有限差分法计算了 UV-Vis波段包括反射、电场、吸收能等电磁辐射性质。发现多孔GaN的孔径d对其辐射特性有重要影响,相比之下,小孔径d在增强场强、吸收能的基础上可保证分布的均匀度。比较MAPbI3与MAPbBr3复合结构的吸收能,发现前者在近紫外波段λ=350 nm的吸收能高于后者,而在可见光波段λ=600nm的吸收能低于后者,这是由两者的吸收特性（介电函数差异）所决定的;短波可见光在MAPbCl3结构下所激发电场的临界深度低于紫外光作用,这与其它两类钙钛矿材料相异。以MAPbI3所在复合结构为例,计算复杂条件下的辐射性能变化。大入射角度会降低吸收幅值,且引起可见光波段的吸收峰位移,方位角相位不影响复合结构吸收。高温会改变反射率分布规律,增强可见光的电场与吸收能。GaN掺杂元素对复合结构的辐射特性并无显著影响,但钙钛矿本身的掺杂则会引发较为强烈的变化,以Zn掺杂为例,具体表现为削弱作用。
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