磁性氧化物Fe3O4和拓扑半金属ZrSiS的制备与输运特性研究

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最近几十年,随着人类迈入快速发展的电子信息时代,信息科学对电子材料及器件的要求越来越高。速度更快、能耗更低、存储密度更高等性能优异的电子器件成为研究的热点,而电子材料是器件最关键的一部分。由于量子效应和摩尔定律等束缚,只考虑电荷属性的材料和器件越来越不能满足人类的需求。考虑自旋属性的磁性氧化物材料和诸如拓扑半金属等新型电子材料成为当前研究热点。本论文从传统电子材料和新型电子材料中各选取了典型代表作为研究对象,它们分别是磁性氧化物Fe3O4及其复合结构,拓扑半金属ZrSiS系列。其中Fe3O4因其在费米面处具有100%的理论自旋极化率、高的居里温度(858K)等优点,可以作为优异的自旋注入源,一直都是自旋电子学领域的研究热点。而最近两年才’兴起的拓扑半金属ZrSiS系列材料拥有独特的能带结构,优异的输运性能,而且由于其拓扑表面态自旋-动量锁定,因此也可以作为自旋注入源,这些卓越的表现使ZrSiS系列材料在未来自旋电子学领域具有诱人的前景。本论文工作选取的两个典型材料,一个传统而又经典,另一个新型而且热门,研究内容不偏不倚。作者与时俱进,既不墨守成规,又不标新立异,全面而深入地在电子材料的科研道路上越走越好。本论文研究成果可总结为如下三个部分:(1)系统地研究了脉冲激光沉积(PLD)方法制备Fe3O4薄膜的外延与磁性对氧压的依赖性。通过拉曼和X射线光电子能谱(XPS)研究,我们发现在低氧分压下生长的样品只有Fe304—种物相,而在高氧分压下生长的样品可能存在γ-Fe2O3杂质相。氧分压从0(即纯高真空)增加到1±10-3mbar,样品饱和磁化强度从425 emu/cm3减小到175emu/cm3,而矫顽力变化不大。详细的XPS拟合分析发现,随着氧分压的增加,Fe3+/Fe2+可以从完美值2变到2.7。Fe3+/Fe2+值与样品的磁矩有很密切的关系,随着氧分压的增加,样品总的磁矩减小,这是由于Fe3O4晶格中氧八面体中的Fe2+产生的净磁矩减小。(2)通过将不同数量的磁性Fe3O4纳米颗粒修饰到单层石墨烯表面,我们发现Fe3O4纳米颗粒与石墨烯复合结构的肖特基势垒高度可以通过纳米颗粒的数量来调控。热电子发射理论中的双结节模型很好的解释了这种现象,Fe3O4纳米颗粒提供杂散场,通过近邻效应影响石墨烯中的电子传输。通过输运实验系统的研究了 Fe3O4/YIG复合结构中反相畴界(APBs)附近自旋方向重新排列的机理。通过不同厚度Fe3O4层或YIG层复合结构输运性能的对比,我们发现有YIG层的复合结构要比没有YIG层结构的电阻小,磁电阻绝对值大,而且这个规律随YIG层变厚而更加显著。这是由于APBs附近不同方向的自旋被YIG层的磁性极化并且重新排列。Fe3O4/YIG的磁电阻随温度的降低而变大,通过计算APBs附近的系统能量解释了这种现象。(3)用化学气相传输(CVT)方法制备出高质量的ZrSiS单晶。输运实验观察到两套Shubnikov-deHaas(SdH)量子振荡,分别对应平庸和非平庸的狄拉克相费米子。ZrSiS在费米面处有四个狄拉克锥,两套振荡来源于其中两个。用Lifshitz-Kosevich公式拟合计算得到有效质量、弛豫时间、迁移率等重要物理参数,其中迁移率可以达5 000 cm2V-1s-1以上。通过变角度输运实验分析了 ac面和bc面两个平面内变角度的磁电阻和SdH振荡。用两带模型分别拟合了两个平面内的磁电阻曲线,得到了高的费米子密度(6±1021cm-3)。完美的抛物线拟合也解释了电子和空穴的完美补偿(电子和空穴的比率为0.94)。用半经典模型对霍尔电导Gxy的拟合结果与两带模型拟合结果相吻合。我们在两个平面内都观察到了漂亮的蝴蝶形状的磁电阻曲线。ZrSiS样品在高达60T的强脉冲磁场下展现的性能更加优异,磁电阻最高可以达到200000%。在温度低于10K,磁场高于20T时,我们会观察到明显的朗道能级的劈裂现象,我们把这种现象归因于塞曼效应和轨道贡献。在基于TORQUE技术的de Haas-van Alphen(dHvA)量子振荡研究实验中,由于不用考虑接触电阻影响,我们观察到更明显的量子振荡。变角度振荡研究说明ZrSiS样品费米面是三维的。通过对量子振荡的拟合、分析得到有效质量、迁移率等重要的物理信息,这些参数与通过SdH振荡得到的参数是相吻合的。
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