【摘 要】
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CsPbBr3量子点有着优秀的光学性能,诸如对可见光的吸收性能好、量子产率高、荧光峰半高宽窄等。在太阳能电池、显示设备、激光等领域有巨大应用潜力。但是,CsPbBr3量子点的稳定性差,而且到目前为止仍然缺乏成熟的保护CsPbBr3量子点、提高其稳定性的技术和方法。纳米Ti O2具有廉价、稳定性好、催化活性高等特点,是催化领域的研究热点,但纳米Ti O2光催化剂的禁带较宽,只吸收紫外光,严重制约其应
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CsPbBr3量子点有着优秀的光学性能,诸如对可见光的吸收性能好、量子产率高、荧光峰半高宽窄等。在太阳能电池、显示设备、激光等领域有巨大应用潜力。但是,CsPbBr3量子点的稳定性差,而且到目前为止仍然缺乏成熟的保护CsPbBr3量子点、提高其稳定性的技术和方法。纳米Ti O2具有廉价、稳定性好、催化活性高等特点,是催化领域的研究热点,但纳米Ti O2光催化剂的禁带较宽,只吸收紫外光,严重制约其应用。针对CsPbBr3量子点和纳米Ti O2的以上优缺点,本文开展了如下的研究:我们使用过饱和重结晶法合成了CsPbBr3量子点。以溴化铅(Pb Br2)和溴化铯(Cs Br)为原料、N,N-二甲基二酰胺(DMF)为溶剂,选用油胺和油酸作配体溶剂,配制成反应前驱液。在剧烈搅拌的条件下,将上述前驱液滴入甲苯中,得到亮黄色的CsPbBr3量子点悬浮液。通过调控温度可以调节CsPbBr3量子点的荧光强度,得出最佳合成温度为20℃。研究发现,制备的CsPbBr3量子点结晶度良好,其形貌类似立方状,棱长在9~13nm之间,平均尺寸为11nm,晶粒尺寸分布均匀,分散性好。并且,CsPbBr3量子点的可见光吸收性能好,在可见光区有宽的吸收带,带边扩展到522nm。在制备CsPbBr3量子点的基础上,我们采用低温溶液路线合成纳米CsPbBr3/Ti O2复合光催化剂。以钛酸四丁酯为钛源,在室温条件下利用空气中的水蒸气对钛酸四丁酯进行水解,CsPbBr3量子点表面原位沉积包覆,以及溶剂热法后处理制备了Ti O2包覆CsPbBr3量子点(CsPbBr3/Ti O2)复合光催化剂。采用透射电子显微镜、X-射线粉末衍射、EDX能谱、紫外-可见漫反射光谱和荧光光谱等技术对合成的样品进行了物化表征。结果表明,在包覆过程中CsPbBr3量子点的顶角和边棱被腐蚀磨损,其形状从立方体状变为椭球状,粒径尺寸有所减小。几个或几十个CsPbBr3量子点被包裹在一个无定型Ti O2粒子中,形成了纳米CsPbBr3/Ti O2复合光催化剂。纳米CsPbBr3/Ti O2复合光催化剂具有很宽的光吸收谱带,覆盖了太阳光照射最强的波长范围,其光吸收带边扩展到了536nm处。以太阳光模拟器作为可见光光源,罗丹明B(Rh B)作为模拟污染物评价了样品的光催化性能。并详细研究了CsPbBr3和Ti O2的质量比和溶剂热处理温度等因素的变化对纳米CsPbBr3/Ti O2复合光催化剂活性的影响。当CsPbBr3和Ti O2的质量比为1:1.5时,经150℃溶剂热处理8h制备的纳米CsPbBr3/Ti O2复合光催化剂具有最佳光催化活性。在可见光照射条件下,最佳光催化剂对Rh B水溶液催化降解,在很短的反应时间(15min)内,Rh B水溶液的降解率达到了98.1%。结果表明,本研究制备的纳米CsPbBr3/Ti O2复合光催化剂具有很高的可见光催化活性,其催化活性明显优于商用纳米Ti O2光催化剂(P25),约为P25的6.5倍。对样品进一步进行了循环光催化和抗水性测试,结果表明制备的纳米CsPbBr3/Ti O2复合光催化剂在水体系中具有长期稳定性。
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