【摘 要】
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近年来,经济全球化的发展使得环境污染物以及环境激素的监测在环境科学领域倍受关注,苯酚和酚类化合物是一类关注度较高的环境污染物。酚类化合物废水不仅对生态系统构成巨大威胁,而且严重危害人类的身体健康。漆酶（LAC）基电化学生物传感器为检测水体中酚类有害物提供了简便、高效的检测方法。本课题将以金属有机框架材料（MOF）固定化酶策略制备高稳定性的LAC/MOF复合材料作为生物催化剂,并以细菌纤维素（BC）
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近年来,经济全球化的发展使得环境污染物以及环境激素的监测在环境科学领域倍受关注,苯酚和酚类化合物是一类关注度较高的环境污染物。酚类化合物废水不仅对生态系统构成巨大威胁,而且严重危害人类的身体健康。漆酶（LAC）基电化学生物传感器为检测水体中酚类有害物提供了简便、高效的检测方法。本课题将以金属有机框架材料（MOF）固定化酶策略制备高稳定性的LAC/MOF复合材料作为生物催化剂,并以细菌纤维素（BC）为柔性基材制备酶柔性电极,结合具有优异电学性能的纳米材料共修饰电极以促进直接电子转移,从而构建用于酚类污染物检测的电化学酶生物传感器。主要研究内容如下:首先,以高孔隙率、大比表面积、高热稳定性和化学稳定性的ZIF-90作为LAC分子的固定载体,通过表面物理吸附法及内部封装法两种酶固定策略制备得到LAC-ZIF-90和LAC@ZIF-90。并对其形貌、晶体结构、性能以及使用稳定性方面进行了探究。结果表明,LAC-ZIF-90和LAC@ZIF-90的p H稳定性、温度稳定性都有所提升,扩展了漆酶在实际使用中应对不同环境变化的能力。而且LAC@ZIF-90存储30天后和8次重复使用后其保留活性在80%以上。其次,以BC为柔性基材、以c-MWCNTs为导电材料,结合LAC@ZIF-90生物复合材料制得具有导电性的生物催化膜BC/c-MWCNTs/LAC@ZIF-90。该柔性电极材料将MOF材料和BC结合,不仅赋予MOF柔性基底,而且保持了MOF的固有特性。以此为电极材料构建用于检测邻苯二酚污染物的电化学酶生物传感器。将其用于水体中邻苯二酚（CC）的检测,线性响应范围为20-400μM,检出限为1.86μM。证实了BC/cMWCNTs/LAC@ZIF-90电极材料应用在生物传感器领域的可行性。最后,为了进一步提高传感器的灵敏度以及对酚类有害物的检测性能,在制备中引入了Au NPs。基于原位还原法获得BC-Au纳米复合材料,真空抽滤得到BC-Au柔性材料表现出良好电学性质的同时兼具良好柔韧性。将BC-Au与LAC@ZIF-90生物催化剂和c-MWCNT结合制备BC-Au/c-MWCNTs/LAC@ZIF-90柔性电极材料用于实现生物传感器的构建。通过电化学测试证明了该传感器对邻苯二酚显示出更优异的电催化作用,表现出更宽的线性范围（10μM-500μM）,更高的灵敏度（50.126μA/m M）,以及更低的检测限（0.75μM）。并将该传感器成功用于水体中邻苯二酚（CC）、对苯二酚（HQ）的同时检测,结果显示在10-200μM范围内呈很好的线性关系,检出限分别为0.74μM和0.92μM。
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