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丝光沸石具有较高的热稳定性和酸性,是目前工业上二甲苯的异构化过程的主要活性组元。丝光沸石由一个十二元环的主孔道和一个8元环孔道形成的二维结构体系。实际催化过程中只有一维(001方向)十二元环主孔道起主要作用,而且沸石结构中存在大量错位和晶格缺陷,严重影响其催化性能。针对该方面的问题,本文着重设计制备特殊形貌的丝光沸石,以改善反应分子在丝光沸石结构中的扩散条件,提高其在二甲苯的异构化反应的活性和选择性。
首先,通过筛选丝光沸石的合成原料及合成参数,对丝光沸石的合成过程进行了系统的研究,发现影响其结构形貌的关键因素,最终合成丝光沸磊具有条形晶粒(4×0.3×0.1μm)规整堆积成椭球粒子(约15μm)结构。这种方法合成的丝光沸石结构形貌特殊,与常规水热合成得到六面体及尺寸完全不同。
其次,通过合成化学的研究(如碱度、有机添加剂和晶种等的影响),控制条形晶粒的生长条件使特殊形貌丝光沸石粒子尺寸在一定范围内得到调控(约15μm、7μm秘和2μm)。采用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),红外光谱(FT-IR),N2吸附分析等手段对合成样品进行了一系列物化性能表征。
进一步研究了加入不同的无机盐添加剂对特殊形貌丝光沸石的形貌结构的调变。结果发现:加入金属阳离子Fe2+或Mg2+后,保留了条形晶粒组成粒子的结构,但使粒子由椭圆状变成两端较尖的纺锤体状。
最后,利用不同粒子尺寸的丝光沸石,进行了二甲苯异构化催化性能的评价。结果表明:随着特殊形貌丝光沸石粒子尺寸的减小,表现为乙苯转化率得到提高,对二甲苯收率提高和副反应降低的特点。