【摘 要】
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探索高效稳定的非贵金属催化剂用于净化各种持久性难降解污染物是一个重大挑战。本文设计并制备出金属有机骨架衍生碳基催化剂（Fe-Cu@N-C和FeS2/C@PVDF）,通过构建 Fe-Cu@N-C/PMS、Fe-Cu@N-C/HCOOH 和FeS2/C@PVDF/PMS反应体系,揭示碳基材料催化氧化及催化还原反应机制,阐述净化过程,探究材料结构与性能间的关系,探索水体中持久性有机污染物和重金属离子污染
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探索高效稳定的非贵金属催化剂用于净化各种持久性难降解污染物是一个重大挑战。本文设计并制备出金属有机骨架衍生碳基催化剂（Fe-Cu@N-C和FeS2/C@PVDF）,通过构建 Fe-Cu@N-C/PMS、Fe-Cu@N-C/HCOOH 和FeS2/C@PVDF/PMS反应体系,揭示碳基材料催化氧化及催化还原反应机制,阐述净化过程,探究材料结构与性能间的关系,探索水体中持久性有机污染物和重金属离子污染的治理新方法。（1）以Fe、Cu配位ZIF-8为热解前驱体,在N2气氛下,经950℃高温热解制备得到氮掺杂碳纳米管包覆双金属纳米颗粒复合材料（Fe-Cu@N-C）,并将其作为新型双功能催化剂用于有机污染物氧化和六价铬（CrⅥ）还原。另外,通过改变煅烧温度和金属源种类制备得到系列复合催化剂,优化催化剂的制备条件。实验结果表明,Fe-Cu@N-C具有优异的活性和稳定性,可通过活化PMS有效降解有机污染物,并以甲酸（HCOOH,FA）为诱导还原剂还原CrⅥ。研究发现,在Fe-Cu@N-C/PMS体系中,单线氧（1O2）是实现有机污染物矿化的主要活性物质,而表面吸附的原子氢（H*）则是有效还原CrⅥ的主要活性物种。与其他金属配位ZIF-8衍生物如Fe@N-C、Cu@N-C和Fe-Cu@N-C相比,Fe-Cu@N-C表现出显著的催化活性,这归因于双金属活性位点（Fe-Nx和Cu-Nx）、高氮掺杂水平、大的表面积和多孔碳结构及其导电性,能够促进快速传质,增强有效电子转移。此外,具有磁性的Fe-Cu@N-C复合材料在外部磁铁帮助下很容易从水溶液中分离出来。本研究为铁铜双金属碳氮催化材料的设计提供了一种新的调制策略,以去除各种污染物。（2）对Fe-MOFs前驱体进行同步碳化和硫化实现粉体催化剂FeS2/C的制备,然后通过相转化法将FeS2/C负载在PVDF膜,制备出FeS2/C@PVDF复合催化膜。构建FeS2/C@PVDF/PMS类Fenton反应体系,探究FeS2/C@PVDF催化膜在催化活化PMS降解有机污染物中起到的作用,探究该反应机制。本章通过XRD、FE-SEM、FE-TEM、XPS等表征技术对催化材料的形貌、组成和结构进行了分析,通过自由基抑制剂实验和电子顺磁共振技术鉴定了该类Fenton反应体系中的活性物种种类,主要有SO4·-、HO·和1O2。对粉体催化剂FeS2/C及复合催化膜的系列表征结果和催化性能研究表明,该复合催化膜具有优良的催化能力和高循环稳定性。
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