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随着经济社会的快速发展，我国正面临复杂的大气复合污染问题:一是以高PM2.5浓度为特征的强霾污染;二是日益加剧的O3污染。PM2.5和O3污染不仅危害人体健康、生态系统和日常生产生活，还影响着区域和全球气候系统。PM2.5和O3污染不仅受人为排放影响，还与气象条件密切相关。因此，探究我国PM2.5和O3污染的历史变化以及人为排放和气象场的分别贡献，分析二者的辐射和健康效应，对理解污染的演变机制和环境气候影响，制定科学有效的减排策略具有重要意义。
首先，本文利用全球大气化学传输模式GEOS-Chem模拟了1985-2017年中国冬季强霾（日均PM2.5浓度＞150μg m-3）的历史变化，并定量区分了人为排放和气象场的分别贡献。模式能较好的抓住中国冬季强霾的空间分布和历史变化。1985-2017年，模拟的全国平均冬季强霾频次（一个冬季中的强霾总日数）和强度（一个冬季中所有强霾日的平均PM2.5浓度）显著上升，其上升趋势分别为2.6days decade-1和7.1μg m-3decade-1。京津冀是中国冬季强霾的重灾区。1985-2017年，模式模拟的京津冀冬季强霾频次和强度分别呈4.5days decade-1和13.5μgm-3decade-1的显著上升趋势。其中，京津冀冬季强霾频次呈波动上升，经历了1992-2001年的突然下降(29日至10日)和2003-2012年的快速上升(16日至47日)。敏感性试验表明，气象场变化是主导1992-2001年京津冀冬季强霾频次的突然下降的主要原因;人为排放增加和气象场变化均促进了2003-2012年京津冀冬季强霾频次的增加。1985-2017年，京津冀冬季强霾强度持续增加，人为排放和气象场变化均促进了强霾强度的增强，二者的贡献分别为5.2和8.3μg m-3decade-1。进一步的过程分析显示，各个过程对京津冀冬季强霾形成的相对贡献分别为:输送(65.3％)，化学反应(17.6％)，云过程(-7.5％)，干沉降（-6.4％）和边界层扩散(3.2％)。其中，对流层低层的输送作用是促进京津冀冬季强霾形成与维持的最主要过程。以上结果强调了气象场变化在中国冬季强霾长期变化中的重要作用。
其次，本文基于GEOS-Chem模式模拟了2012-2017年中国夏季O3的变化趋势，并定量区分了人为和气象因子的分别贡献。模式能较好的抓住中国夏季O3的空间分布和两大城市群:华北平原和长三角地区O3的近年增加趋势。2012-2017年夏季，模拟的华北平原和长三角月均日最大八小时平均O3浓度(MDA8O3)均显著上升，其上升趋势分别为0.58和1.74ppbv yr-1。敏感性试验表明，在华北平原:人为排放和气象场变化均促进了夏季MDA8O3的增加，其贡献分别为39％和49％。在气象场49％的贡献中，自然排放贡献19％，由植被VOCs、土壤NOx和闪电NOx变化驱动的MDA8O3变化趋势分别为0.14，0.10和0.14ppbv yr-1。进一步统计分析发现，2012-2017年2-m气温的上升和对流层低层的南风异常是促进华北平原O3浓度增加的两大气象驱动因子。在长三角地区:气象场变化主导了夏季MDA8O3的增加(84％)，人为排放变化次之(13％)。自然排放变化的贡献很小。统计分析发现，2012-2017年风速的减弱和相对湿度的减小是促进长三角地区O3浓度增加的最重要气象因子。本文进一步探究了日最大八小时平均O3浓度的月第4峰值(4MDA8O3)的变化趋势。4MDA8O3浓度与极端重污染事件相关联。2012-2017年夏季，模拟的华北平原和长三角地区4MDA8O3浓度均显著上升，比两区域MDA8O3的增加趋势大34-46％。敏感性试验表明，4MDA8O3的增加更受气象场变化主导，这主要与2017年极端高温条件下植被VOCs排放的增加有关。以上结果强调了气象场变化在中国近年O3增加趋势中的重要作用。
自2013年大气国十条实施以来，我国PM2.5浓度大幅降低，O3浓度持续上升。本文利用GEOS-Chem模式模拟了2012-2017年中国地区PM2.5和O3浓度的变化，并基于耦合的辐射传输模块和健康模型估算了二者的辐射和健康效应。模式能较好的抓住近年来中国地区PM2.5和O3的变化趋势。2012-2017年，模式模拟的中国东部(20-45°N，105-122.5°E)年均PM2.5地表浓度下降21％，O3地表浓度上升12％。气溶胶的大幅减少和对流层O3的增加会在中国东部对流层顶产生+1.18Wm-2和+0.08W m-2的直接辐射强迫。健康评估显示，PM2.5减少会使中国东部的年早死亡人数减少28.4万，远远超过由O3增加导致的年早死亡人数的增加（1.6万）。综合来看，二者会在中国东部对流层顶带来1.26Wm-2的正辐射强迫并避免26.8万（95％置信区间:24.7-29.2万）(9.6％)的年早死亡人数。以上结果表明，空气污染防治行动计划会带来可观的健康红利，以及不利的增温影响。
首先，本文利用全球大气化学传输模式GEOS-Chem模拟了1985-2017年中国冬季强霾（日均PM2.5浓度＞150μg m-3）的历史变化，并定量区分了人为排放和气象场的分别贡献。模式能较好的抓住中国冬季强霾的空间分布和历史变化。1985-2017年，模拟的全国平均冬季强霾频次（一个冬季中的强霾总日数）和强度（一个冬季中所有强霾日的平均PM2.5浓度）显著上升，其上升趋势分别为2.6days decade-1和7.1μg m-3decade-1。京津冀是中国冬季强霾的重灾区。1985-2017年，模式模拟的京津冀冬季强霾频次和强度分别呈4.5days decade-1和13.5μgm-3decade-1的显著上升趋势。其中，京津冀冬季强霾频次呈波动上升，经历了1992-2001年的突然下降(29日至10日)和2003-2012年的快速上升(16日至47日)。敏感性试验表明，气象场变化是主导1992-2001年京津冀冬季强霾频次的突然下降的主要原因;人为排放增加和气象场变化均促进了2003-2012年京津冀冬季强霾频次的增加。1985-2017年，京津冀冬季强霾强度持续增加，人为排放和气象场变化均促进了强霾强度的增强，二者的贡献分别为5.2和8.3μg m-3decade-1。进一步的过程分析显示，各个过程对京津冀冬季强霾形成的相对贡献分别为:输送(65.3％)，化学反应(17.6％)，云过程(-7.5％)，干沉降（-6.4％）和边界层扩散(3.2％)。其中，对流层低层的输送作用是促进京津冀冬季强霾形成与维持的最主要过程。以上结果强调了气象场变化在中国冬季强霾长期变化中的重要作用。
其次，本文基于GEOS-Chem模式模拟了2012-2017年中国夏季O3的变化趋势，并定量区分了人为和气象因子的分别贡献。模式能较好的抓住中国夏季O3的空间分布和两大城市群:华北平原和长三角地区O3的近年增加趋势。2012-2017年夏季，模拟的华北平原和长三角月均日最大八小时平均O3浓度(MDA8O3)均显著上升，其上升趋势分别为0.58和1.74ppbv yr-1。敏感性试验表明，在华北平原:人为排放和气象场变化均促进了夏季MDA8O3的增加，其贡献分别为39％和49％。在气象场49％的贡献中，自然排放贡献19％，由植被VOCs、土壤NOx和闪电NOx变化驱动的MDA8O3变化趋势分别为0.14，0.10和0.14ppbv yr-1。进一步统计分析发现，2012-2017年2-m气温的上升和对流层低层的南风异常是促进华北平原O3浓度增加的两大气象驱动因子。在长三角地区:气象场变化主导了夏季MDA8O3的增加(84％)，人为排放变化次之(13％)。自然排放变化的贡献很小。统计分析发现，2012-2017年风速的减弱和相对湿度的减小是促进长三角地区O3浓度增加的最重要气象因子。本文进一步探究了日最大八小时平均O3浓度的月第4峰值(4MDA8O3)的变化趋势。4MDA8O3浓度与极端重污染事件相关联。2012-2017年夏季，模拟的华北平原和长三角地区4MDA8O3浓度均显著上升，比两区域MDA8O3的增加趋势大34-46％。敏感性试验表明，4MDA8O3的增加更受气象场变化主导，这主要与2017年极端高温条件下植被VOCs排放的增加有关。以上结果强调了气象场变化在中国近年O3增加趋势中的重要作用。
自2013年大气国十条实施以来，我国PM2.5浓度大幅降低，O3浓度持续上升。本文利用GEOS-Chem模式模拟了2012-2017年中国地区PM2.5和O3浓度的变化，并基于耦合的辐射传输模块和健康模型估算了二者的辐射和健康效应。模式能较好的抓住近年来中国地区PM2.5和O3的变化趋势。2012-2017年，模式模拟的中国东部(20-45°N，105-122.5°E)年均PM2.5地表浓度下降21％，O3地表浓度上升12％。气溶胶的大幅减少和对流层O3的增加会在中国东部对流层顶产生+1.18Wm-2和+0.08W m-2的直接辐射强迫。健康评估显示，PM2.5减少会使中国东部的年早死亡人数减少28.4万，远远超过由O3增加导致的年早死亡人数的增加（1.6万）。综合来看，二者会在中国东部对流层顶带来1.26Wm-2的正辐射强迫并避免26.8万（95％置信区间:24.7-29.2万）(9.6％)的年早死亡人数。以上结果表明，空气污染防治行动计划会带来可观的健康红利，以及不利的增温影响。