近年来世界各地沿海地区填海造地引发的环境问题受到广泛关注,崇明岛作为长江口重要的湿地围垦区,已成为上海市最大的农产品生产区和绿色农业发展区,绿色发展的理念对粮食安全提出了更高的质量要求。稻田砷（As）污染会影响水稻产量以及食品安全,如何有效防治稻田土壤As污染,保障农产品安全成为环境领域的研究热点之一。有关农田土壤中As的迁移转化已有大量研究,但对于湿地围垦区不同围垦阶段土壤-水稻系统As的Fe/S循环影响特征的研究仍为薄弱。因此,本研究以长江口湿地围垦区土壤-水稻系统为研究对象,通过单因子方差分析、相关分析、主成分分析（PCA）及正定矩阵因子（PMF）受体模型来判断湿地围垦区重金属的分布及来源状况;通过短期氧化还原模拟实验,分析Fe/S形态随氧化还原条件变化对土壤溶液中As行为的影响特征;通过水稻盆栽模拟试验,探讨土壤-孔隙水之间As-Fe-S的迁移转化及其对水稻As吸收、转运和累积的影响。研究揭示了长江口自然湿地围垦区Fe/S动态氧化还原循环对As行为的影响机制,为围垦土壤的农业利用和农产品安全提供数据支撑和理论依据。主要研究结果如下:（1）明确了长江口湿地围垦区不同围垦阶段土壤中Fe/S的形态、重金属的分布及来源。长期水稻种植围垦区土壤中重金属Zn、Cu、Ni、Cr、Hg和As的浓度显著高于其他区域,存在重金属污染的风险。研究区重金属主要受土壤含水率、p H、总有机碳和黏粒含量以及人类长期农业活动的影响。Hg和As的稳定性受土壤Fe/S形态的控制,圈围区氧化条件强,Fe（III）（羟基）氧化物的吸附是提高Hg稳定性的主要因素,而在自然湿地和水稻种植区,铁硫化物对As的固定作用更强。通过重金属来源解析,发现研究区土壤中Zn、Cu、Ni和As的来源主要是农业活动和自然来源,而Hg和Cr主要来源于周边工业活动。（2）揭示了短期氧化还原条件变化下Fe/S的迁移转化对土壤溶液As行为的影响。在模拟实验中,土壤中的As以残渣态为主,溶液中的As以无机态为主且与溶解Fe（Ⅲ）的浓度形呈显著正相关关系（p＜0.05）,SO42-对土壤As的释放存在抑制作用。土壤还原条件最强烈时,可氧化态As的浓度较高,土壤释放和还原Fe的能力最强,从而促进了土壤As的释放和As（III）的形成。氧化条件下,溶液中的Fe（III）以氧化物的形式沉淀在土壤中,对土壤中的可还原态As起到吸附和固定作用。外源硫酸盐可以促进还原-氧化期间土壤As的甲基化。除了氧化还原敏感元素Fe和S以外,p H也是控制土壤溶液As迁移转化的重要因素,土壤溶液总As浓度与p H呈显著正相关关系（r=0.95,p＜0.05）。圈围区土壤中As（III）的释放和迁移能力高于长期水稻种植土壤,存在潜在毒性效应。（3）阐明了外源硫（硫酸盐）的添加以及Fe/S随水稻生长期的变化对土壤-水稻系统As迁移转化及生物有效性的影响。水稻生长期间,土壤-水稻系统中As和Fe表现出相似的形态转化特点,随着水稻生长时间的延长,Fe（Ⅱ）向Fe（Ⅲ）的转变伴随着As（Ⅲ）向As（Ⅴ）的转化。水稻分蘖期和抽穗期是土壤释放Fe和As的关键时期,从抽穗期到成熟期,孔隙水As（Ⅲ）浓度下降了50.33%～91.20%,这与根的吸收和铁氧化物的吸附有关。水稻种植期间,圈围土壤中As的迁移率高于长期种植水稻土壤。而外源硫输入可以在一定程度上减少圈围土壤As的迁移,降低水稻可食部位对土壤As的转运和累积,并提高水稻籽粒的产量。（4）探讨了根际效应对土壤-水稻系统As迁移转化及生物有效性的影响。水稻根际土壤释放的Fe（Ⅱ）大于非根际土壤,利于根表铁膜的形成和对As的吸附。根际土壤溶解的As含量大于非根际土,在水稻抽穗期,根际土壤溶液的As（Ⅲ）最容易被水稻吸收。添加硫酸盐后,根际孔隙水溶解的SO42-是非根际土的5.47倍,硫酸盐对于根际土壤溶解As的抑制作用强于非根际土壤,这些结果表明了外源硫输入降低水稻As累积的关键过程主要发生在水稻根际,因此通过改善根际环境可能是降低水稻As累积的有效措施之一。