【摘 要】
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铀资源的可持续开发、利用和研究是全球能源安全和人类文明发展的有效保障。同时,铀矿石作为铀的主要来源,伴生储量巨大的铼。铼作为一种稀有金属,被广泛用于航空航天、石油化工、电子工业、医药等领域。因此,为了高效回收U（Ⅵ）、Re（Ⅶ）,本文结合了纤维素和功能化单体的优点,采取辐射接枝技术制备得到一系列新型纤维素基吸附剂,对U（Ⅵ）、Re（Ⅶ）进行吸附行为研究。（1）结合氨基三唑和纤维素的优点,利用辐射接
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铀资源的可持续开发、利用和研究是全球能源安全和人类文明发展的有效保障。同时,铀矿石作为铀的主要来源,伴生储量巨大的铼。铼作为一种稀有金属,被广泛用于航空航天、石油化工、电子工业、医药等领域。因此,为了高效回收U（Ⅵ）、Re（Ⅶ）,本文结合了纤维素和功能化单体的优点,采取辐射接枝技术制备得到一系列新型纤维素基吸附剂,对U（Ⅵ）、Re（Ⅶ）进行吸附行为研究。（1）结合氨基三唑和纤维素的优点,利用辐射接枝技术制备了两种n-氨基三唑异构体改性纤维素微球（n-ATAR,n=3,4）作为吸附剂。利用SEM、FTIR和XPS对n-ATAR进行了表征。静态吸附实验表明,n-ATAR对U（Ⅵ）的吸附能力为3-ATAR＞4-ATAR,吸附过程遵循Langmuir-Freundlich等温线模型和准二级动力学模型。两种n-ATAR均表现出良好的选择性和重复使用性。此外,3-ATAR和4-ATAR分别更适合于从污染地下水和模拟海水中提取痕量U（Ⅵ）。研究了三唑环上氨基位置对n-ATAR吸附行为的影响,并通过密度泛函理论计算对其进行了解释。通过FTIR、MS、XPS分析和DFT计算,揭示了吸附机理是以U（Ⅵ）和n-ATAR形成了1:1和1:2的配位方式的螯合作用。（2）利用辐射接枝技术合成了两种新型的DOPO衍生物类吸附剂（x-DOPOR）。SEM,FTIR和TGA的实验结果证实了x-DOPO成功地化学键合到纤维素微球上。在最佳p H=3.0下,m-DOPOR和t-DOPOR对U（Ⅵ）的吸附量分别为66.00,67.08mg·g-1。而且,t-DOPOR可从模拟污染地下水吸附痕量U（Ⅵ）。柱吸附实验表明,t-DOPOR可以从模拟废水中,选择性地分离吸附U（Ⅵ）。通过XPS分析,得出t-DOPOR对U（Ⅵ）的吸附机理为U（Ⅵ）与-OH、-NH和P=O基团之间的络合作用。（3）将3-ATAR应用于酸性溶液中Re（Ⅶ）和U（Ⅵ）的吸附分离。设计了包括单组分和二元体系在内的一系列静态和柱实验吸附实验,考察了Re（Ⅶ）在3-ATAR上的吸附分离性能。在酸性溶液中U（Ⅵ）存在下,3-ATAR可以选择性回收Re（Ⅶ）。3-ATAR对Re（Ⅶ）有较好的吸附容量(qmax=146.4 mg·g-1),吸附速度快。在二元溶液中,3-ATAR的高选择性系数(βRe/M)表明,3-ATAR能从U（Ⅵ）和其他金属离子（Cu（II）、Cr（III）、Ni（II）、Zn（II））中分离并回收Re（Ⅶ）。特别是,无论U（Ⅵ）的浓度改变多少,Re在U/Re溶液中的吸附几乎不受影响。在铀浓度超过40倍的合成铀地下浸出液中,3-ATAR也表现出良好的Re/U选择性。XPS分析表明3-ATAR通过静电吸附机理吸附Re（Ⅶ）。
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