【摘 要】
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木质素在改性高分子基质方面具有巨大的应用价值,但因含大量的苯环结构,木质素在脂肪族聚酯类高分子基质的分散性较差。接枝共聚改性是对木质素进行结构和性质改性的简单有效的方法,也是改善其溶解性、分散性,拓展其应用领域的有效手段。本研究以碱木质素为对象,制备木质素接枝聚乳酸功能填料(LG-g-PDLA、LG-g-PLLA、LG-g-PDLLA),用于改性左旋聚乳酸(PLLA)膜材料,探究不同的接枝产物对左
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木质素在改性高分子基质方面具有巨大的应用价值,但因含大量的苯环结构,木质素在脂肪族聚酯类高分子基质的分散性较差。接枝共聚改性是对木质素进行结构和性质改性的简单有效的方法,也是改善其溶解性、分散性,拓展其应用领域的有效手段。本研究以碱木质素为对象,制备木质素接枝聚乳酸功能填料(LG-g-PDLA、LG-g-PLLA、LG-g-PDLLA),用于改性左旋聚乳酸(PLLA)膜材料,探究不同的接枝产物对左旋聚乳酸膜物理化学性质的影响;分析PLLA/LG-g-PDLA立构复合膜的热降解动力学;研究LG-g-PDLA对白藜芦醇/左旋聚乳酸/木质素接枝聚乳酸共聚物(trans-RSV/PLLA/LG-g-PDLA)复合膜的理化性质及对trans-RSV释放行为的影响。具体研究研究结果如下:(1)以DMAP为催化剂,在DMF有机体系中成功合成LG-g-PDLA、LG-g-PDLLA和LG-g-PLLA,并采用溶剂挥发法制备了质地均匀的PLLA/LG-g-PDLA、PLLA/LG-g-PLLA 和 PLLA/LG-g-PDLLA 复合膜。XRD 结果表明,只有 PLLA/LG-g-PDLA 有立构复合结晶结构的形成;TGA分析表明,PLLA/LG-g-PDLA复合膜的热稳定性提高,而DSC结果表明LG-g-PDLA能够提高PLLA的结晶速率增加。力学性质研究结果表明,力学强度善与LG-g-PDLA的使用量有关,其中以1%含量的断裂伸长率最好。UV-Vis研究表明,PLLA/LG-g-PDLA复合膜具有紫外吸收特征,能有效降低UV-A的透过率。生物细胞毒性结果显示,PLLA/LG-g-PDLA具有较好的生物相容性,对A549和LLC癌细胞均无毒害作用。(2)通过TGA和Py-GC/MS对PLLA/LG-g-PDLA热分解动力学行为、热解产物及热降机制进行分析。热降解动力学表明,PLLA/LG-g-PDLA在降解过程和中主要呈现出两步降解反应;在热降解产物方面,PLLA/LG-g-PDLA的降解产生的光学纯丙交酯(D-LA、L-LA)的相对含量为84.0%,有利于提高PLLA的回收效率;在降解机理方面,本研究认为LG-g-PDLA在降解过程中产生大量的木质素自由基能够与PLLA分子末端羧基末端结合,从而有效的抑制PLLA的消旋化反应,提高光学纯丙交酯的产生量。(3)通过溶液挥发法制备 trans-RSV/PLLA/LG-g-PDLA 复合膜。trans-RSV、LG-g-PDLA 均能均匀的分布在 PLLA 基质中。LG-g-PDLA 不仅能与 PLLA 形成立构复合结晶结构提高复合膜的力学性质和热稳定性,还能通过分子间作用力调控trans-RSV的释放行为,并提高复合膜中trans-RSV的稳定性。
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