随着全球人口的快速增长和工业的高速发展,全球能源的需求量逐渐增加。核能作为一种经济、清洁、安全、可持续的能源形式,与其他传统能源相比具有巨大的发展优势。铀是核能开发的主要原料。然而,目前已经确定铀的储量相当有限,在铀矿的开采或核工业作业过程中排放的含铀废水会通过生物圈威胁人类健康。因此,为了实现生态安全,解决铀资源储备有限的问题,有必要开发可有效去除和回收放射性废水或其他水溶液（如强酸性溶液）中铀的新方法。基于此,本论文采用简单、低廉的方法,设计并制备了四种具有三维结构形貌的多孔材料（3D AFC、3D r GOE、3D CA和3D GO/CA）,分别对其结构形貌与化学组成进行了表征,分析了不同影响因素（包括固液比、p H值与离子强度、接触时间和U（VI）初始浓度）对U（VI）在各自表面吸附行为的影响,并证实了其对U（VI）的吸附机理,为其应用提供了基础数据和理论支撑。主要研究内容如下:1.采用一步煅烧法成功制备了一种具有三维结构形貌的框架碳,化学氧化法活化后（3D AFC）用于水溶液中U（VI）的吸附。3D AFC呈现为超薄的、弯曲碳片构成的大孔骨架结构（50-80 nm）形貌。实验结果表明,U（VI）在3D AFC上的吸附很大程度上依赖于溶液的p H值,其动力学吸附过程可以用准二级动力学模型进行描述。在p H=5.8时,计算得出3D AFC对U（VI）的最大吸附容量为127.5mg/g。结合FTIR和XPS结果,证实3D AFC吸附U（VI）的机理为静电相互作用。综合3D AFC的三维孔状结构形貌、制备方法简单以及对U（VI）具有较高的吸附能力,认为是一种具有应用前景的铀去除材料。2.借助基于直接墨水书写（DIW）的3D打印和水热处理技术,成功构建了一个三维（3D）分层还原氧化石墨烯/乙二胺（3D r GOE）多孔支架。3D r GOE呈现为具有多级分层有序排列的孔结构,具有良好的亲水性、机械性能和高的比表面积。实验结果表明,优化后的3D r GOE表现出更高的U（VI）吸附能力（p H=5.8,908 mg/g）。11个吸附-脱吸附循环过程后,吸附容量仅衰减了3.8%。此外,吸附的U（VI）可以通过质子化机制在酸溶液中被洗脱,可以实现对水溶液中U（VI）的吸附和回收。再者,竞争阳离子存在的水溶液中,对U（VI）的选择吸附比例高达99.3%,其吸附机理为铀酰离子和含氧官能团之间的静电相互作用与铀酰离子和氨基官能团之间的螯合作用两者协同。因制备的3D r GOE具有优化的多级分层孔结构和丰富的有效活性吸附位点,对水溶液中U（VI）具有较高的选择性和强的吸附能力,在U（VI）回收与再利用方面具有更加广阔的应用前景。3.借助DIW的3D打印和原位钙离子交联技术,在不添加额外还原剂的情况下,成功构建了一个三维多孔海藻酸钙（3D CA）支架。表征显示,片状的海藻酸钙片构成了有序排列的分级多孔结构形貌,且具有良好的结构稳定性和丰富的活性结合位点。吸附结果证明,3D CA具有较宽的p H值工作范围（3.0-10）,特别是在强酸条件（p H=2.5）下,表现出具有比之前报道的多孔基吸附材料更高的U（VI）吸附能力（117.3 mg/g）。3D CA对U（VI）的吸附机理为静电相互作用和离子交换两者协同。3D CA能够通过质子化机制将被吸附的U（VI）洗脱到强酸溶液中,为U（VI）的进一步富集和回收提供了条件。此外,3D CA在不同浓度(3.6×10-3-2.0 mol/L)的盐酸溶液中浸泡24 h后保持结构稳定和吸附容量稳定。因此,3D CA呈现出p H值工作范围宽、酸稳定性强和U（VI）吸附性能高的优势,其在酸性溶液中去除和回收U（VI）具有重大的应用价值。4.借助DIW的3D打印技术和原位钙离子交联技术,以氧化石墨烯（GO）和海藻酸钠（SA）为原料,成功构建了兼具3D r GOE和3D CA综合吸附能力的三维多级分层杂化多孔支架（3D GO/CA）。3D GO/CA中的GO和CA片通过层层堆叠,成功构建了具有稳定三维多级分层孔状形貌结构,孔结构呈有序排列,且增加了更加丰富的活性吸附位点(含氧官能团/Ca2+结合位点)。吸附实验结果表明,与3D CA比较,3D GO/CA具有更宽的p H值工作范围（3-12）,特别是强酸性溶液中对U（VI）具有更高的吸附能力（比如p H=2.8时,吸附容量为200.1mg/g）。此外,3D GO/CA具有极高的吸附动力学反应速率（30 min内即可达到吸附平衡）,远大于3D r GOE的17 h和3D CA的10 h。在强酸性（p H=2.8）模拟废水中,对U（VI）具有极高的选择性吸附能力,吸附比例高达99.7%。反复吸附-洗脱8次后,3D GO/CA仍能够维持原有稳定的结构,且吸附百分数仅降低了4.4%。酸稳定性实验表明,不同浓度强酸溶液(1.59×10-3–2.00 mol/L)浸泡24 h,不会损坏3D GO/CA的稳定结构。本实验中,采用的3D打印技术对其结构进行了优化（暴露了更多有效活性吸附位点）、Ca2+原位交联技术更多地保留了GO片边缘的含氧官能团的数量,以及有序的微孔通道结构等优势,提升了其对U（VI）的吸附能力。因此,3D GO/CA在用于酸性溶液中U（VI）的去除与回收中具有更巨大应用潜力。本文通过构筑四种不同多级分层孔状材料,获得了结构稳定、吸附能力强的多孔材料可满足复杂环境中U（VI）的去除与回收,为核能的开发研究提供新思路和新途径。