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固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种安全、能量转化率高、环保的能量转换装置。目前商业化的SOFC运行温度较高(800～1000℃),过高的工作温度会严重影响材料的性能,降低电池的寿命,限制SOFC的推广与应用。因此,目前研究人员致力于降低SOFC的运行温度。但降低运行温度会导致阴极的氧还原反应活性衰减,同时CO2的毒化作用也会造成阴极的活性衰减。因此,基于以上两方面考虑,本文围绕提升阴极的催化活性进行了系统研究,并对阴极的抗CO2毒化性能进行了研究。1.A位Sr2+缺位的引入可以调控电极材料的晶格结构、氧空位浓度、电导率以及其他物理化学性能。我们发现A位Sr2+缺位的Sr0.95Co0.8Nb0.1Ta0.1O3-δ(S095CNT)阴极晶格膨胀增大,表现出更高的氧空位浓度。S095CNT阴极具有更大的关键半径(rc)及更小的平均金属-氧键自由能(<-ABE>),有利于氧离子的运输。在650℃条件下,S095CNT的极化阻抗为0.07 Ω cm2,是SrCo0.8Nb0.1Ta0.1O3-δ(S100CNT)阴极阻抗的63%。以S095CNT为阴极的电解质支撑的单电池在650℃功率密度达到了 332mW cm-2。另外,在连续100 h的稳定性测试中,没有发现明显的衰退,表现出很好的化学稳定性。2.表征了 S100CNT、S095CNT 和 Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)阴极的抗 CO2 毒化性能。S100CNT和S095CNT一方面由于掺杂了高价高酸性的Nb5+、Ta5+离子,晶体稳定性更好碱性较弱,另一方面这两种钙钛矿氧化物只含一种碱土金属元素表现出比BSCF更好的抗CO2性能。相对于S100CN阴极材料,S095CNT的平均金属-氧键自由能(<-ABE>)更小,表面吸附活性位点更多,更容易吸附CO2分子进而更容易生成碳酸盐,表现出较大的性能衰减。在600℃下10%CO2气氛中,S095CNT、S100CNT和BSCF的阻抗分别增长了 3.04、2.43、8.96倍。因此,三样品的抗CO2性能程度为:S100CNT>S095CNT>BSCF。3.通过化学溶液浸渍La2NiO4(LNO)改善S100CNT的电化学催化活性。随着LNO浸渍量增加到10 wt%,阴极材料的氧吸附运输性能增强,阴极的阻抗减小。S100CNT-10LNO复合阴极表现出最好的氧还原反应活性,在500-650℃下的阻抗分别为0.582、0.285、0.12、0.106 Ω cm2。此外,S100CNT-10LNO 阴极在10%CO2气氛中表现出更小的阻抗衰减,500℃下的阻抗增长率为5.95 × 10-4Ω cm2/min,比相同条件下S100CNT阴极的阻抗增长率小一个数量级。因此,通过化学溶液浸渍法制备的S100CNT-10LNO复合阴极表现出较好的氧还原反应活性及良好的抗CO2毒化性能。