富氮碳基微孔材料的制备及其CO2物理吸附性能研究

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碳基微孔材料因其特有的组成结构、高的比表面积、窄孔径分布和高的物理化学稳定性和机械稳定性在二氧化碳(CO2)气体吸附与分离方面倍受科研工作者的瞩目。其微孔含量、孔径分布、吸附热和稳定性都能够影响CO2气体物理吸附性能以及CO2/(氮气)N2选择性。我们以三聚氰胺(M)、甲醛(F)、间苯二酚(R)为原料水热法合成含氮的MR小球。以该聚合物小球为碳前驱体,在不同温度下用KOH固体直接活化,制备出一系列富氮碳基微孔材料。本工作主要考察了M/R投料比(1:1-3:1)及活化温度(500℃-700℃)对微孔碳材料的BET(Brunauer Emmett Teller)比表面积及微孔孔容积的影响。并着重研究了N含量、活化温度对微孔碳材料在低压区的CO2等温吸附性能及CO2/N2选择性的影响。活化碳材料在低压区显示了较高的CO2吸附量:1.3 mmol/g,0.15 bar,25℃。这是由超微孔含量和氮含量两种因素共同决定的。所制备富氮微孔碳材料具有优越的CO2/N2选择性(根据IS和IAST两种方法计算结果分别为43.7和52.9)。此外还在1 bar,25℃条件下进行了燃烧后选择性吸附CO2气体(15%CO2)的连续突破实验,结果显示该材料在热循环过程中具有较高的稳定性,容易循环再生。
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