随着经济的发展,目前化石燃料等不可再生能源的储量已无法满足需求,另外化石燃料产生的废气易污染环境并且产生温室效应,因此开发新型的可替代清洁能源迫在眉睫。氢能是一种理想的替代能源,氢气燃烧后生成水,同时没有其他副反应发生。然而,常温常压下氢气不易储存,在空气中爆炸范围在4-75%,输运困难。氨气作为不含碳的储氢分子,在相同质量和体积时,液氨比液氢含有更高含量的氢,而且氨气比氢气更安全,氢气在空气中的爆炸范围仅为16-25%,远远低于氢气的爆炸范围。氨气分解速率十分缓慢,600℃时氨气在空管中的转化率低于1%。为了提高氨气的转化率,我们尝试设计一种活性较高稳定性较好且价格低廉的氨分解催化剂。我们选择非贵金属镍铁作为催化剂的活性组分,但是镍铁纳米粒子在高温下容易团聚,比表面积下降,活性位数目减少,导致催化剂失活。为了保持活性组分在高温下的稳定性,构建核壳结构是一种有效的策略。在活性组分外包裹一层稳定的二氧化硅从空间上隔离活性组分,使得活性粒子在高温下仍能保持高的分散性。本文以SiO2为壳层制备了镍铁双金属的核壳结构催化剂并测试了氨的分解活性,得到如下结论:1.采用微乳液法制备镍基核壳结构纳米催化剂,优化形成核壳结构形貌的条件,发现硝酸镍的浓度为2 mol·L-1、溶剂环己烷体积为30 mL、表面活性剂的用量为2mL时,催化剂的核壳结构显著,粒子尺寸均一,分散性好。2.控制活性金属组分的总含量为10 wt%,在上述优化的条件下制备了不同质量比的镍、铁及其双金属核壳结构催化剂,发现这一系列的催化剂除10Fe@SiO2外均呈核壳结构,且粒子的分散度高。用于测试氨分解的活性,9Ni1Fe@SiO2催化活性最佳,7Ni3Fe@SiO2具有较好的催化活性。3.通过调节n(7Ni3Fe)@SiO2(n=1、1.5、2、2.5)活性组分的总含量,研究形成核壳结构的最大金属含量,发现14Ni6Fe@SiO2能够形成均匀的核壳结构,且催化活性较高。4.研究了不同助剂对20Ni@SiO2催化剂的影响,掺杂2wt%碱金属K、Cs,镧系金属La、Ce,发现K-20Ni@SiO2催化剂活性略有提高,其他元素掺杂后的催化剂活性下降,表明助剂对本体系助促作用较复杂。5.利用TEM、XRD、BET、H2-TPR、H2-TPD等表征方法,确定了制备Ni-Fe双金属核壳结构催化剂的优化制备条件,以及合适的Ni/Fe比例和总金属含量。对于该类核壳结构催化剂,因为金属氧化物内核前体经原位还原后,核壳间形成微小空间,类似微囊反应器,有利于反应物富集以及表面吸附与反应,因而促进了反应的进行。