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有机-无机杂化膜兼具有机膜和无机膜的优点,在分离领域占有重要地位。本研究从无机填充剂的选择入手,将硅骨架材料引入海藻酸钠(SA)高分子基质中制备杂化膜,调控杂化膜的微观结构、界面形态、亲疏水性和吸附水状态。利用硅骨架材料在杂化膜中构建了有利于水分子传递的通道,优化了溶解选择和扩散选择机制。以渗透蒸发乙醇脱水过程为研究对象,系统研究了杂化膜的分离性能。为实现硅骨架材料作为无机相对杂化膜溶解选择性的优化,将亲水性较强的凹凸棒土(AT)纳米棒引入SA高分子基质中,制备SA-AT杂化膜。AT纳米棒中具有筛分效应的孔道结构(截面积约为0.38nm×0.63nm)和在亲水性表面形成的水化层为水分子提供了传递通道,促进了水分子在膜内的溶解和扩散;同时,其特殊的结构提高了膜内吸附水中非自由水的含量,促进水分子在膜内的吸附,优化了杂化膜的溶解选择性。当AT纳米棒的填充量为2wt.%时,杂化膜的渗透通量为1356g/(m~2h),分离因子为2030。为实现硅骨架材料作为无机相对杂化膜扩散选择性的优化,将表面疏水、管内亲水的埃洛石(HNT)纳米管引入SA高分子基质中,制备SA-HNT杂化膜。HNT亲水性管状通道(直径~15nm)和特殊的亲水性片层间隙(间距~0.7nm)为渗透物分子和水分子提供了快速有效的传递路径;此外,HNT有效干扰了SA高分子链段的排布,降低了SA基质的结晶度,提高了膜内吸附水中自由水的含量,促进了水分子在膜内的传递,优化了杂化膜的扩散选择性。当HNT纳米管的填充量为4 wt.%时,杂化膜的渗透通量为1722(g/m~2h),分离因子为1415。为实现硅骨架材料对杂化膜溶解扩散过程的优化,得到分离性能更高的渗透蒸发杂化膜,将新型硅骨架材料PEG化的聚倍半硅氧烷(PEG@POSS,~3nm)引入SA高分子基质内,制得了具有超薄活性分离层(180nm)、高比例无机相(50wt.%)的SA-PEG@POSS杂化膜。杂化颗粒中柔性的PEG链段增强了其与SA基质的相容性,提高了无机相的比例;POSS独特的笼状结构避免了PEG在制备和分离过程中的流失、增加了杂化膜的稳定性。PEG@POSS的加入降低了杂化膜的结晶度和溶胀度,增强了杂化膜的亲水性、高分子链段的运动性以及自由体积分数,促进了水分子的吸附选择性和扩散选择性。当PEG@POSS的填充量为30wt.%时,杂化膜的渗透通量为2500 g/(m~2h),分离因子为1077。