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碳质气溶胶（Carbonaceous aerosol）是大气气溶胶的重要组分,由于其可导致环境、气候和健康效应,已成为世界范围内关注的热点问题。碳质气溶胶一般可分为元素碳（Elemental Carbon,EC）和有机碳（Organic Carbon,OC）。放射性碳同位素(14C)是示踪碳质气溶胶来源的有力工具,但制约这一技术应用于碳质气溶胶研究的主要因素是实现OC和EC的完全分离。另外,有机碳（OC）组分是大气气溶胶中非常重要的化学组分,因为其含有数千计的化合物,组分的组成高度复杂,所以对其分子组成特征的认识仍然有限;对其分子组成与吸光特性和细胞毒性关系的认识更加有限。针对碳质气溶胶EC分离中的技术问题及OC分子组成特征与吸光特性和细胞毒性的关系等科学问题,本研究利用催化加氢技术,核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance,NMR）,高分辨傅里叶变换离子回旋共振质谱（Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry,FT-ICR MS）,吸光性质及细胞毒性测定等,对典型碳质气溶胶样品开展研究。本研究第一部分建立用于碳质气溶胶碳同位素分析的催化加氢分离EC方法,并利用典型碳质气溶胶配制样品评估了几种基于碳同位素测定的EC分离方法。首先,利用生物燃烧,燃煤和机动车排放样品等7种代表性典型碳质气溶胶样品以及北京和广州灰霾期气溶胶样品来进行催化加氢实验条件的探索。利用固态核磁共振（NMR）和元素分析以及同位素技术等对不同条件的催化加氢产物进行表征。最终确定催化加氢方法在15MPa氢气压力和550℃温度条件下,能够有效地去除气溶胶样品中的非EC有机物,该方法是一种稳定有效的分离EC用于14C分析方法。然后利用典型碳质气溶胶的不同配比样品评估几种常用EC分离方法,结果表明催化加氢法、两步加热法CTO-375、热光法（S）和过水后热光法（HS）分离配制样品的EC/TC比值大小顺序是EC/TC（CTO-375）<EC/TC（S）<EC/TC（HS）<EC/TC（hypy）和EC/TC（TOT）,EC/TC（TOT）与EC/TC（hypy）数值没有显著差异（p>0.05）。催化加氢样品的EC/TC%与其NIOSH870-TOT方法EC/TC（TOT）%趋势线斜率达到0.9881,表明催化加氢法作为定量碳质气溶胶EC方法与NIOSH870-TOT方法具有良好的一致性。热化学性质分析结果表明,相同方法分离EC的热化学性质相似,不同方法之间存在很大差异。以在有氧高温区（550?C-870?C即PC+EC1-6）碳组分占比高低来表征其耐火性组分多少,可以得出各方法分离EC热稳定性大小是CTO-375法EC（17%-48%）<热光法（S和SH）EC（72%-82%）<催化加氢法EC（90.5%-94.6%）。FTIR比较结果,表明CTO-375方法分离EC中脂肪碳氢占比最高,而过水后热光法（HS）分离EC中脂肪碳氢占比最低,其他两种方法居中。用FTIR（A和XY因子）和热化学性质（各碳组分占比）做Pearson相关分析,结果显示,各方法分离EC样品的热化学性质中,峰值在OC3+OC4（无氧高温阶段）,表明其脂肪碳氢/芳香碳氢比值较大,即脂肪碳氢含量较高;峰值在EC部分（有氧高温阶段）的样品,表明其芳香碳氢/脂肪碳氢比值较大,即芳香碳氢含量较高。样品稳定碳同位素分析结果表明,催化加氢法分离EC的δ13C结果与理论计算值没有显著差异（p>0.05）。14C分析结果表明过水后热光法（HS）结果与理论计算值最接近,如果催化加氢法将玉米秆换成松木则与理论计算值没有显著差异（p>0.05）。综合分析各实验方法碳同位素(13C和14C)实验结果,我们推荐催化加氢法和过水后热光法（HS）分离EC用于碳同位素分析,两种方法各有利弊。过水后热光法（HS）的优点是操作简单,缺点是其结果易受到样品基质,操作人员以及环境条件等影响产生偏差。催化加氢法与之相反,优点是更稳定可靠,缺点是操作繁琐,设备和方法需要更加完善。论文第二部分,运用NMR、FT-ICR MS和可溶性组分吸光特性及炎症效应分析等技术手段对13种常见燃烧排放源包括生物燃烧（非化石源）,燃煤和机动车排放（化石源）的可溶性有机组分进行了分析。获得了典型碳质气溶胶样品的分子组成特征（NMR和FT-ICR MS）,吸光特性（MAE和AAE）和细胞毒性数据（ROS,IL-6和IL-8）。进一步分别分析了其分子组成特征与吸光特性和细胞毒性数据的关系。得到如下结论:NMR分析结果表明3类典型排放源气溶胶的甲醇溶组分中生物质燃烧类样品组成最为复杂,以含氧饱和脂肪族质子等极性组分含量较高;机动车排放具有很高的脂肪族质子,以小极性烃类组分为主;燃煤样品以芳香环结构及与不饱和相连的脂肪碳为主要成分。水溶性有机组分中也是生物质燃烧类样品组成最为复杂,以含氧饱和脂肪族质子及芳环质子含量较高;机动车排放具有很高含量的脂肪族质子和低含量的连芳环质子;燃煤样品具有很高含量不饱和相连的脂肪族质子和少量的芳香环质子。FT-ICR MS分析结果表明,生物质燃烧,机动车和燃煤排放是大气气溶胶中可溶有机物的重要潜在来源,而化石源排放（机动车和燃煤）可能是含氮和含硫类化合物重要的来源。对典型碳质气溶胶可溶性样品有机质的主要CHO、CHON、CHOS类型,按杂原子（O、N、S）个数进一步细分,结果表明甲醇可溶有机质（M）和水溶性有机质（H）的各类型化合物存在较大差异。主要为甲醇可溶有机质（M）低氧数组分占较高,而水溶性有机质（H）高氧数组分含量更高。吸光特性（MAE和AAE）分析结果表明三种类型样品的甲醇提取有机物MAE大小顺序为燃煤>生物质燃烧>机动车排放产物;生物质燃烧和燃煤样品水溶性有机质的MAE值大小相当,均大于机动车排放产物。而三种类型样品之间AAE比较,大小相差不大;整体比较是水溶性有机质的AAE值大于甲醇可溶有机质AAE值。吸光特性（MAE和AAE）与其分子组成特征（NMR和FT-ICR MS）相关分析结果表明,典型碳质气溶胶可溶性有机质吸光特性MAE值与双键指数（DBEw）和芳香指数（AImod）呈正相关（[r=0.64,p<0.01,95%CI,0-0.83]和[r=0.61,p<0.01,95%CI,0.080.79]）,与OM/OCw呈负相关。这表明样品芳香度（AImod）越高,MAE值越大。MAE与NMR（6.0-8.3ppm）呈正相关（r=0.66,p<0.01,95%CI,0.49-0.88）。MAE与NMR（脂肪氢/芳氢）相关的回归方程为y=1.341x-0.341,这一方程还需要大量实际样品验证与完善。可溶性有机质吸光特性AAE值与NMR（1.9-3.2ppm）呈正相关（r=0.81,p<0.01,95%CI,0.68-0.91）,与NMR（0.7-1.9ppm）呈负相关;与O/Cw和CHOS%呈正相关,与分子量MWw呈负相关。可溶性有机物AAE值可能与含O,S等杂原子不饱和基团有关,CHOS类化合物含量越高,AAE值越大;分子量越大,AAE值越小。细胞毒性（ROS,IL-6和IL-8）分析结果表明三种类型样品的相同质量浓度可溶性有机物炎症效应大小顺序为燃煤>机动车>生物质燃烧排放产物,化石源样品诱导的炎症因子量是生物质燃烧样品的1.5-3倍。三种类型样品的甲醇提取有机物ROS值中机动车排放产物的最大;机动车排放产物和燃煤样品水溶性有机质的ROS值大小相当,均大于生物质燃烧排放产物。综合分析,典型碳质气溶胶可溶性有机质的细胞毒性大小为化石源样品>生物质样品,基本顺序符合燃煤>机动车>生物质燃烧排放产物。细胞毒性（ROS,IL-6和IL-8）与其分子组成特征（NMR和FT-ICR MS）相关分析结果表明,典型碳质气溶胶甲醇可溶性和水溶性有机质中引起ROS主要是CHON类化合物,呈正相关（r=0.57,p<0.01,95%CI,0.13-0.81）,特别是从N2O4到N2O10类化合物,还有CHOS中S1O3类化合物。引起细胞毒性的炎症因子（IL-6和IL-8）主要是CHOS类化合物,特别是S1O4和S1O3类化合物。另外炎症因子（IL-6和IL-8）和芳香度（AImod）呈正相关（[r=0.64,p<0.01,95%CI,0.19-0.82]和[r=0.72,p<0.01,95%CI,0.370.86]）;炎症因子（IL-6和IL-8）和氧化度（O/C）呈负相关（[r=-0.76,p<0.01,95%CI,-0.89-0.58]和[r=-0.72,p<0.01,95%CI,-0.85-0.54]）。推测在气溶胶中有机含硫和含氮类化合物,以及低氧化度和高不饱和度的可溶性有机物质与细胞毒性有关。