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氮氧化物(NOx)排放是大气污染的主要污染源之一,以NH3为还原剂的选择性催化还原技术(SCR)是目前固定源脱除NOx最有效的方法之一。催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,催化剂的性能是决定烧结烟气SCR脱硝效果和整个系统运行成本的关键。近年来,针对烧结烟气温度低、成份复杂等特点,以炭材料为载体、过渡族金属氧化物(MnOx、CeOx等)为活性组分的催化剂制备研究成为了低温脱硝技术领域的热点。烧结烟气中的有害组分多而且成份复杂,因此,研究烟气中碱金属(K)和砷的行为及其对催化剂中毒失活的机制具有重要理论和应用价值。本文采用浸渍法将KCl和As2O3负载到Mn-Ce/AC催化剂上,通过实验室模拟烧结烟气组分,研究了KCl和As2O3对催化剂脱硝活性的影响,采用SEM、BET、XRD、XPS、NH3-TPD、FTIR等表征分析手段,对低温条件下(100-250℃)烟气中KCl和As2O3对Mn-Ce/AC催化剂的中毒机理进行系统研究。KCl沉积对Mn-Ce/AC催化剂的脱硝活性具有明显的抑制作用,且随KCl沉积量的的增加而增强。研究表明,KCl破坏了Mn-Ce/AC催化剂的孔结构,导致催化剂比表面积、孔容、孔径减小,化学吸附氧和Ce3+含量减少。KCl可与含氧官能团-OH和C=O结合形成-O-K和Cl-C-O-K复合物,抑制催化剂对NH3和NO的吸附作用,导致催化剂的脱硝率降低。As2O3沉积对Mn-Ce/AC催化剂的脱硝活性具有很强的抑制作用。在脱硝过程中,As2O3被氧化成固态As2O5,在催化剂表面形成表面膜,导致催化剂的比表面积和孔容积减小,总酸量降低,这是导致催化剂中毒的重要原因。As3+在氧化过程中对O(a)的消耗与脱硝反应存在竞争吸附,As2O3还会改变催化剂表面Ce原子化学状态,阻碍了活性组分之间的氧化还原循环反应:Mn2++Mn3++4Ce4+→3Mn4++2Ce3+。KCl和As2O3的协同作用对Mn-Ce/AC催化剂脱硝活性的抑制作用比两者的单独作用更强。通过KCl和As2O3同时负载到Mn-Ce/AC催化剂上的研究结果发现,KCl和As2O3协同作用时,会导致催化剂表面出现严重的团聚现象,孔结构坍塌,比表面积和孔容积减小,化学吸附氧减少。As2O3的存在对KCl与含氧官能团的结合行为没有造成明显影响,但KCl占据了催化剂的氧空位,导致化学吸附氧减少,从而减少了As3+向As5+的氧化,这是KCl和As2O3两者共同存在时的相互作用的结果。