小分子DMF对PEO聚合物-陶瓷复合电解质电化学性能的影响

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有机-无机复合电解质因兼具较高的离子电导率和较好的机械性能,成为固态电解质领域的研究热点。在有机-无机复合电解质中,有机无机两相性质的不同导致两相间产生较大的界面电阻,阻碍锂离子在有机-无机复合电解质中的传输。本文将N,N-二甲基甲酰胺(DMF)引入聚环氧乙烷(PEO)聚合物-陶瓷复合电解质中,通过DMF分子与无机陶瓷颗粒相结合,改善在聚合物和无机陶瓷颗粒界面上的锂离子传输,从而提高有机-无机复合电解质离子电导率。同时探究了PEO聚合物-陶瓷复合电解质中不同DMF含量对其电化学性能的影响。研究表明,PEO聚合物-陶瓷复合电解质中含有微量DMF时,PEO聚合物-陶瓷复合电解质拥有较高的离子电导率,并且和金属锂保持稳定。主要内容如下:1.使用Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12(LLZTO)、Li0.34La0.56Ti O3(LLTO)、Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3(LATP)三种无机陶瓷,制备PEO聚合物-陶瓷复合电解质,在其中添加DMF以减小有机-无机两相界面电阻。研究发现,当PEO聚合物-陶瓷复合电解质中分别含有微量、2.49wt%和9.65wt%的DMF时,其离子电导率相较无DMF的PEO聚合物-陶瓷复合电解质分别提高了2.3倍、4倍和6.4倍。2.研究了DMF含量对PEO聚合物-陶瓷复合电解质与金属锂稳定性的影响。当PEO聚合物-陶瓷复合电解质中含有微量DMF,其Li-Li对称电池表现出良好的稳定性;当复合电解质中含有2.49wt%DMF时,DMF与金属锂反应造成Li-Li对称电池的过电势上升,当DMF被消耗后,Li-Li对称电池恢复稳定;当PEO聚合物-陶瓷复合电解质中含有9.65wt%DMF时,其Li-Li对称电池过电势持续增大。对PEO-DMF复合电解质在全固态电池中的应用进行了评估,其组装的Li-Li Fe PO4电池拥有较好的循环稳定性和倍率性能。0.2 C倍率循环100次,容量保持率为98%,1 C倍率下容量为137.4 m Ah g-1。
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