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橡胶基纳米复合材料因其优异的性能,已成为材料科学与工程领域的研究重点和热点,具有极高的工业应用背景和科学研究价值。复合材料中的填料网络结构是影响其加工性能和动静态力学性能的重要因素。但是,受填料网络非平衡、非均匀和多尺度结构特点以及现有研究方法和技术的局限性,到目前为止,关于填料网络的研究都是间接或者半定量的表征,尚且无法建立填料网络微观结构和复合体系宏观性能之间精确定量的关联。基于上述研究背景,本论文利用小角中子散射（SANS）高分辨和同步辐射X射线三维纳米计算机断层扫描（Nano-CT）大视场的技术优势,协同表征分析SiO2/硅橡胶复合体系中填料的聚集形态、填料网络的形成以及其结构与填料本身结构度、含量以及表面特性之间的关系。旨在促进和加深对填料补强橡胶微观物理机制的理解。主要工作如下:（1）设计三种不同结构度SiO2填充的硅橡胶体系作为研究模型,采用固体核磁、SANS以及Nano-CT等手段表征复合体系中的填料网络结构。研究结果表明:复合体系中,相较于低结构SiO2,具有大比表面积以及枝状聚集态特征的高结构SiO2更能有效的吸附和固定橡胶分子链,且在复合体系中分散的更为均匀且稠密,因此高结构度填料间易形成短而有效的分子链桥接,形成强而稳定的填料网络,进而达到增强增韧的效果。（2）研究不同份数SiO2填料在硅橡胶体系中形成的网络结构及其补强效果。研究结果表明:当?si<30 phr时,填料聚集体在基体中主要以孤立的不连续地形式分散,其对橡胶基体的补强作用主要由体积填充效应来描述。随填料含量的增加,SiO2聚集体的平均粒径和距离均呈现出减小的趋势,填料网络密度和连通率逐渐增加。当填料含量?si≥40 phr时,形成了相互连通可承载应力的填料网络,填料网络的形成是使硅橡胶复合材料力学性能得到显著提升的主要原因。（3）通过改变SiO2表面羟基含量,设计了两种界面作用强度的SiO2/硅橡胶复合体系。利用低场固体核磁对比研究两种复合体系中的填料对橡胶分子链的吸附作用,发现SiO2表面羟基的减少减弱了其与硅橡胶的界面吸引作用。利用Nano-CT直观观察两种复合体系中三维空间相互连通的填料网络以及网络结构在加载-卸载过程中的变化规律。发现在拉伸作用下,弱界面吸引作用的复合体系中填料聚集体以及填料网络破坏率更大。且在卸载后,只有强界面吸引作用的复合体系中被破坏的填料网络结构可发生重构,恢复到未加载前的状态。上述研究证实了SiO2表面硅羟基与硅橡胶之间可形成动态可逆键,其增强了SiO2与硅橡胶基体间的结合能力,且填料与硅橡胶间的可逆结合能有效地耗散机械能,最终提高复合材料的机械性能。