SrLaGaO4基微波介质陶瓷及K2NiF4型材料介电常数的理论探讨

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K2NiF4结构的SrLaGaO4单晶具有优异的微波介电性能,其Qf值高达170,000GHz,但对相应陶瓷材料的研究却很少。本论文以SrLaGaO4及其固溶体陶瓷为对象,系统研究了(1-x)SrLaGaO4-xSr2Ti04 和(1-x)SrLaGaO4-xSrLa(R0.5Ti0.5)O4(R= Mg,Zn)固溶体陶瓷的制备、结构、微结构及微波介电性能。同时,基于 Clausius-Mosotti 方程和 Phillips-Van Vechten(P-V)理论,对K2NiF4结构介电材料的介电常数进行了初步理论探索。通过标准固相烧结法制备了致密的(1-x)SrLaGaO4-xSr2TiO4(x=0,0.2,0.4,0.5,0.6,0.8)固溶体陶瓷,借助Rietveld精修和拉曼光谱研究了该体系结构的演变规律。介电常数(εr)和谐振频率温度系数(τf)随着x的增大而升高,Qf值整体上也呈上升趋势。Qf值的增大与层间失配和层间极化的减小相关。此外,第二相的减少和晶粒的长大也在一定程度上有利于Qf值的改善。烧结温度为1450℃时,在x=0.5的成分中得到如下最佳综合微波介电性能:εr=23.3,Qf=129,700 GHz,τf=-1.7 ppm/℃。通过标准固相烧结法制备了致密的(l-x)SrLaGaO4-xSrLa(R0.5Ti0.5)O4(R=Mg,Zn)(x = 0.2,0.4,0.6,0.8)固溶体陶瓷。随着x的增加,两固溶体的εt和τf均单调上升。R=Mg时,Qf值随x的增加先升高再下降;而R=Zn时,Qf值则整体上随x减小。Qf值的变化可能与许容因子(t)、气孔率、晶粒大小和第二相等因素相关。两固溶体陶瓷中均可获得如下优良的综合微波介电性能:εr=23.3,Qf=89,400GHz,τf=-0.8ppm/℃(0.6SrLaGaO4-0.4SrLa(Mg0.5Ti0.s)O4);εr=22.4,Qf=72,900GHz,τf=-5.4ppm/℃(0.8SrLaGaO4-0.2SrLa(Zn0.5Ti0.5)O4)。基于 Clausius-Mosotti 方程和 P-V理论,对 K2NiF4结构的 SrLaBO4(B=Al,Ga,(Mg0.5Ti0.5),(Zn0.5Ti0.5))、Sr2TiO4及相应固溶体陶瓷的介电常数进行了理论探索。由于配位环境会影响晶体中离子的极化率,通过离子极化率加和得到的分子极化率是不准确的,因此由Clausius-Mosotti方程计算得到的介电常数与测试结果偏差较大。而P-V理论则将复杂晶体分解为简单的键子式,通过各键的参数计算材料的介电常数,部分克服了离子极化率加和法的不准确性,故此方法的偏差较小。但由于计算过程中未考虑某些校正因子,在精确度上仍有改善空间。
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