磷渣-粉煤灰地聚物的制备及其固化Pb、Cr、U(Ⅵ)的研

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近几十年来,随着我国工业现代化和经济水平的快速发展,工业制造、矿山开采、生活工业废水的不规范使用及过度使用,产生了越来越多的工业废弃物以及重金属,对人类健康和生存环境造成严重危害。地质聚合物是一种新型无定型网状结构的绿色胶凝材料,具有矿物结构以及高分子材料结构性能,也叫做“无机聚合物”。与普通的硅酸盐水泥相比较,拥有优良的利废节能特点,已成为国内外研究的热点。本文针对我国工业废弃物及重金属污染的环境问题,展开地聚物相关材料的制备及对重金属的固化研究。本文以工业废弃物磷渣和粉煤灰为原材料,在碱激发剂的作用下制备磷渣-粉煤灰地聚物,通过三因素四水平正交实验探究了磷渣掺量、水玻璃模数及碱激发掺量对地聚物力学性能的影响,确定其最佳配比。利用地聚物独特的三维网状结构将Pb2+、Cr3+、U(VI)重金属固化在其胶凝结构中,通过力学性能和浸出毒性实验评价地聚物对重金属固化效果,并通过XRD、FT-IR、SEM分析探究固化机理。得出的主要结论如下:(1)通过三因素四水平正交实验研究了磷渣掺量、水玻璃模数及碱激发剂掺量三个因素对磷渣-粉煤灰地聚物强度的影响,实验结果表明:在碱激发剂掺量为50%,磷渣掺量为30%,水玻璃模数为1.2条件下,得到的磷渣-粉煤灰基地聚物28d抗压强度可达55.6MPa。(2)对最佳工艺下制备的磷渣-粉煤灰地聚物养护28d后进行XRD、FT-IR、SEM表征分析可知,磷渣、粉煤灰在碱激发的条件下发生了缩聚反应,生成了钠沸石(Na2Al2Si5O14·8H2O)和斜方钙沸石(Ca Al2Si4O12·H2O)等物质,进一步加强了磷渣-粉煤灰地聚物的密实度和力学性能。(3)在以去离子水、硫酸硝酸混合酸、醋酸缓冲溶液作为浸取剂以及模拟地下水的环境中,磷渣-粉煤灰地聚物对0.5wt%~3wt%添加量的Pb2+、Cr3+,0.01wt%~0.04wt%添加量的U(VI)均能满足国家标准的要求。固化体的浸出浓度与重金属离子半径大小可能有关联。(4)重金属的加入没有引起地聚物主要结晶物的变化。固化体的XRD图谱中发现了形成三维网状结构的必要物质斜方钙沸石。地聚物和固化体XRD图谱中特征峰的偏移证明了重金属参与了地聚物的聚合反应。重金属Cr3+的加入抑制了地聚物的缩聚反应,导致了固化体孔隙较多,结构松散,降低了地聚物对Cr3+的固化效果。U(VI)固化体表面出现了大量颗粒,减弱了凝胶体系,稍有抑制缩聚反应。大部分重金属是以羟基配合离子的形式被束缚在地聚物内部,小部分游离的重金属阳离子与Na+发生交换,以平衡[Al O4]四面体负电荷的方式被固定在地聚物骨架结构中。
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