【摘 要】
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化石燃料如石油、煤、天然气等的使用极大的推动了人类科技的快速发展,但是其不可再生性和高污染性已成为阻碍人类发展的两大世界性难题,因此建立高效、清洁的能源体系成为人们研究的热点之一。在该领域中,开发高效催化剂应用于各种电极反应,如金属-空气燃料电池中的氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）以及氢能领域的析氢反应（HER）,已成为另一个重要的研究方向。然而,目前最为有效的催化剂仍然是Pt、Ir、Ru
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化石燃料如石油、煤、天然气等的使用极大的推动了人类科技的快速发展,但是其不可再生性和高污染性已成为阻碍人类发展的两大世界性难题,因此建立高效、清洁的能源体系成为人们研究的热点之一。在该领域中,开发高效催化剂应用于各种电极反应,如金属-空气燃料电池中的氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）以及氢能领域的析氢反应（HER）,已成为另一个重要的研究方向。然而,目前最为有效的催化剂仍然是Pt、Ir、Ru等贵金属材料,而其存储量低,价格昂贵等缺点极大地限制了电催化领域的发展。因此,开发出具有高活性、高稳定性的廉价催化剂来取代贵金属催化剂已成为一个非常重要的课题。为此,本论文针对碳基非贵金属催化剂的制备与改进及其在不同电化学反应中的电催化性能进行了研究。本文的主要研究内容和结果如下:1.Co/N掺杂碳纳米管/纳米片复合材料的制备及其电催化性能研究通过改变前驱体类型,实现了维度的有效调控,并对所得不同维度的碳基催化剂的电化学性能进行了研究,得到了具有优异催化性能和良好稳定性的双功能氧催化剂。在该部分中,采用葡萄糖、g-C3N4、水合乙酸钴作为前驱体,通过水热及热解等过程制备出Co@N掺杂碳纳米管（CNTs）和纳米片（CNSs）复合的具有三维结构的电催化剂（3DCo@N/C）。该催化剂所特有的三维结构有效增大了其比表面积,且CNSs和CNTs之间的强界面接触进一步缩短了电化学反应中电子的扩散距离,同时也保证了反应活性物质和电解液的充分接触,为电子、氧气和离子提供了有效的传输通路。此外,吡啶N、Co-NX和Co纳米粒子作为活性位点进一步提高了3DCo@N/C的ORR和OER性能,其电势差仅为0.80 V。所得3DCo@N/C催化剂的半波电位为0.812 V,在电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅为352 mV,表现出了优异的电催化性能。2.FeCo2O4/NC材料的制备及其电催化性能研究采用一步水热法在氮掺杂碳纳米片上利用Fe3+取代效应制备出了具有尖晶石结构的FeCo2O4/NC双功能氧催化剂。该结构中,铁离子的价态为Fe3+并部分取代Co3O4晶体中八面体Co3+,而形成Fe3+-O-Co3+键。由于Fe-O比Co-O更接近费米能级轨道,更易在氧还原反应中给出或者得到电子,因此FeCo2O4/NC的半波电位达到0.857 V,高于贵金属Pt/C催化剂（0.856 V）。同时尖晶石Co3O4中Co2+离子占据四面体位点,有助于在OER反应中形成μ-OOH中间体,当电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅为348 mV,且总氧活性ΔE(ΔE=Ej=10-E1/2)低至0.76 V。3.N掺杂Ti基MXene的制备及电催化析氢研究不充分的电子传输以及低的化学活性位点密度都极大的抑制了MXene在析氢反应中的应用。该部分中,我们采用一步超声法,以氨水为氮源,通过调节超声温度（5°C、15°C、35°C、55°C、75°C）,制备出具有不同氮掺杂含量的MXene,研究结果表明N-MXene-35表现出优异的析氢性能,其在酸性电解质中表现出的最低起始过电位为27 mV,当电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅为162 mV,所得Tafel斜率为69 mV dec-1,表明在该温度下,通过一步超声法引入适量的氮掺杂可有效的改善MXene的电催化性能,从而拓展其应用。
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