挥发性有机化合物（VOCs）对环境和人体健康均具有严重危害,吸附法作为有效的VOCs脱除技术已得到广泛应用。金属有机框架材料（MOFs）以极大的比表面积、可调节的孔径和可修饰性等优势,在VOCs吸附脱除领域展现出良好的应用前景。本文基于分子动力学和巨正则系综蒙特卡洛法研究了VOCs在MOFs表面的吸附过程机制,对模拟吸附效果最佳的NU-1000进行了合成实验,并通过掺杂Fe元素进一步增强了对典型VOCs的吸附性能,对优化MOFs吸附脱除VOCs具有重要科学意义。对VOCs吸附过程的内外部影响因素,如吸附质与吸附剂的几何结构、改性官能团、MOFs的金属位点、酸碱和水等进行归纳分析,提出了适用于吸附VOCs的MOFs筛选策略。基于分子动力学和巨正则系综蒙特卡洛法研究了苯、甲苯、乙苯、甲醛和水分别在Ui O-66、Ui O-67、Ui O-68、BUT-66和NU-1000表面的吸附过程。从吸附量、吸附能、吸附等温线、吸附密度分布和扩散系数等不同角度考察了五种MOFs对吸附质的吸附能力。结果表明,随着MOFs结构中连接配体的增长,Ui O-66、Ui O-67和Ui O-68对苯系物的吸附量逐渐增大,但对小分子甲醛的吸附量逐渐减小,而BUT-66由于具有弯曲的细小孔道结构对甲醛分子吸附效果较好。与其他四种MOFs相比,NU-1000由于具有较多的苯环结构、孔径较大且含有暴露的羟基官能团,使其对四种典型VOCs具有最佳的吸附性能,苯、甲苯、乙苯和甲醛的吸附量分别为:14.6 mmol·g-1、12.3 mmol·g-1、10.6 mmol·g-1和12.1 mmol·g-1。水分子在五种MOFs中的吸附量均远远低于其他四种VOCs分子。此外,苯、甲苯和乙苯在MOFs上的吸附量与分子动力学直径和吸附热均呈负相关,表明分子动力学直径对吸附性能的影响大于吸附热对吸附性能的影响。对NU-1000进行了合成和Fe元素掺杂实验,利用XRD、SEM、EDS、TG和BET等多种方法进行表征,并对浓度为98 ppm的甲苯进行吸附穿透实验。结果表明,合成后的NU-1000对甲苯的吸附量为模拟吸附量的91%,证明模拟对实验具有指导意义。当Fe:Zr元素掺杂比为0.1时,比表面积提高了388 m~2·g-1,1.2 nm微孔和3 nm介孔的孔体积与表面积均有增加,甲苯的吸附性能提高了42.6%。当Fe:Zr比例提高至0.3时,过多的掺杂导致了介孔的破坏,比表面积大幅降低,吸附性能降低了16.7%。