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化石燃料的大量燃烧导致了大气中CO2浓度增加,对气候和环境造成了严重的影响,因此CO2的捕集和利用备受关注。而C2+醇作为一种新能源,具有辛烷值高的特点,与汽油具有良好的掺混性能,可以作为汽油添加剂或直接作为清洁燃料。将二氧化碳催化转化为C2+醇,不仅可以降低大气中二氧化碳的浓度,还可以缓解全球范围内能源紧缺的危机,是一条兼具环保和节能的路线。
金属有机骨架材料(MOFs)由于其独特的孔道结构、大的比表面积等特点在催化领域中展现出了优异的性能,已被广泛地应用于CO2加氢制备甲醇和低碳烃类的研究中。本文用溶液浸渍法将Cu活性组分负载到Fe基MOFs材料Fe-MIL-88B中,通过在不同的气氛下焙烧,得到了活性组分均匀分散的催化剂,并将其用于CO2加氢制备C2+醇的反应中。分别考察了催化剂制备过程中焙烧温度、铜负载量、还原温度和焙烧气氛对催化性能的影响。通过XRD、BET、H2-TPR、TG、FI-IR、TEM、XPS、SEM、Raman等表征对催化剂进行探究,并结合催化剂的活性数据进行分析,得到了以下的结论。
结果表明,空气气氛下焙烧温度的升高有利于促进CO2的转化,但高温易使活性组分团聚,降低了催化剂的比表面积和孔径,不利于C2+醇的生成,350℃焙烧的催化剂性能最佳。铜负载量对催化性能有显著影响,负载量过高会使组分团聚,不利于催化反应进行,而低的负载量有利于铜组分的均匀分散和Cu、Fe组分间相互作用的增强,同时有益于Fe5C2的生成(这种物相有利于C2+醇的生成);铜负载量为10%时,性能最佳。还原温度会改变催化剂中Cu、Fe组分的价态以及各价态摩尔含量。还原温度为350℃时,催化剂表面Cu0/(Cu++Cu0)摩尔百分比最高,且存低价态的Fe,催化性能最佳。
当催化剂的焙烧气氛为N2气氛,并且焙烧温度为650℃时,其催化性能最佳。此时CO2的转化率为8.60%,总醇的选择性达到44.8%,C2+醇的摩尔百分比达到97.1%;与空气气氛下焙烧得到的催化剂相比,N2气氛焙烧得到的催化剂CO2的转化率更高,并且在醇产物中C3和C4醇的选择性和占比更高。
金属有机骨架材料(MOFs)由于其独特的孔道结构、大的比表面积等特点在催化领域中展现出了优异的性能,已被广泛地应用于CO2加氢制备甲醇和低碳烃类的研究中。本文用溶液浸渍法将Cu活性组分负载到Fe基MOFs材料Fe-MIL-88B中,通过在不同的气氛下焙烧,得到了活性组分均匀分散的催化剂,并将其用于CO2加氢制备C2+醇的反应中。分别考察了催化剂制备过程中焙烧温度、铜负载量、还原温度和焙烧气氛对催化性能的影响。通过XRD、BET、H2-TPR、TG、FI-IR、TEM、XPS、SEM、Raman等表征对催化剂进行探究,并结合催化剂的活性数据进行分析,得到了以下的结论。
结果表明,空气气氛下焙烧温度的升高有利于促进CO2的转化,但高温易使活性组分团聚,降低了催化剂的比表面积和孔径,不利于C2+醇的生成,350℃焙烧的催化剂性能最佳。铜负载量对催化性能有显著影响,负载量过高会使组分团聚,不利于催化反应进行,而低的负载量有利于铜组分的均匀分散和Cu、Fe组分间相互作用的增强,同时有益于Fe5C2的生成(这种物相有利于C2+醇的生成);铜负载量为10%时,性能最佳。还原温度会改变催化剂中Cu、Fe组分的价态以及各价态摩尔含量。还原温度为350℃时,催化剂表面Cu0/(Cu++Cu0)摩尔百分比最高,且存低价态的Fe,催化性能最佳。
当催化剂的焙烧气氛为N2气氛,并且焙烧温度为650℃时,其催化性能最佳。此时CO2的转化率为8.60%,总醇的选择性达到44.8%,C2+醇的摩尔百分比达到97.1%;与空气气氛下焙烧得到的催化剂相比,N2气氛焙烧得到的催化剂CO2的转化率更高,并且在醇产物中C3和C4醇的选择性和占比更高。