随着世界人口的不断增加以及快速的工业化进程,化石燃料正以各种方式被开发以满足螺旋上升式的能源需求,但化石燃料储量有限,并且燃烧会引起严重的生态环境问题。为了解决这些问题,人们开始探索清洁和可再生替代能源以实现可持续发展,诸如全解水、金属-空气电池和燃料电池等新能源技术日益受到关注。但这些技术的发展受到一系列关键能源转化反应的限制,例如氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）和析氢反应（HER）等,使用催化剂来加速缓慢的动力学反应过程变得至关重要,特别是对于OER和ORR过程,由于反应步较多以及在反应步中能量的积累,它具有较高的过电势。电能和太阳能是清洁能源主要的能量供给,电化学能量转换和存储设备中需要电催化剂来加速电极反应,而合适的光催化材料可以实现在可见光下分解水生成O2和H2,H2是非常有竞争力的清洁燃料。低维材料具有独特的结构、物理化学和电子特性以及丰富的活性位点,在催化领域具有巨大的应用潜力。综上所述,探寻并系统研究新型催化材料以及深入研究相关催化机制具有重大的应用价值。本文从量子力学第一性原理计算出发,分别对一维过渡金属硫族纳米线（MX,M=Cr,Mo,W;X=S,Se,Te）和二维金属有机框架TM-TAA MOF（TM=Cr-Zn,Ru-Ag,Ir,Pt）在电/光催化方面的应用开展了系统的理论研究,阐明了材料的结构及电子性质对中间体吸附与催化性能的影响,为相关实验的开展提供了理论依据。本论文的主要研究内容和结论如下:（1）基于第一性原理系统地研究了过渡金属硫族纳米线（MX,M=Cr,Mo,W;X=S,Se,Te）的电子结构和催化性能。计算结果表明,这一系列的一维纳米线可以作为高效的OER/ORR双功能催化剂,它们的性能明显优于对应的二维过渡金属硫化物（TMDs）材料,其独特的结构是电催化性能表现优异的重要原因,这表明一维纳米线构造相比于二维TMDs三明治结构在催化方面更具有优越性。其中,CrTe纳米线的OER/ORR过电势只有0.20/0.31 V,低于目前广泛使用的贵金属材料。考虑到其中部分纳米线已经在实验上成功合成,这些计算结果将为开发稳定、低成本和高活性的非贵金属基电催化剂提供理论基础。（2）金属有机框架（MOFs）在气体存储和分离、传感器以及药物输送等领域都有着广泛的应用。其可调节孔径大小、高活性和选择性等特点使其可作为多相催化剂材料,同时,MOFs的多孔结构易于反应中间体和产物的扩散,在实验上已经能够实现原子级精确调控合成结构单元以达到预期的晶格结构和性能,这有助于单原子催化剂的设计。计算表明最近合成的一类二维TM-TAAMOF可以作为多功能光催化剂,用于可见光下的水分解,其中,Fe-TAA和Rh-TAAMOF分别为 ORR/OER 和 HER/OER 双功能催化剂,Ir-TAA MOF 为 HER/OER/ORR 三功能催化剂,同时,它们的催化活性由过渡金属原子与反应中间体之间的结合强度决定,而结合强度又与MOFs中过渡金属原子的d能带中心相关,因此,d能带中心可以作为这类MOFs催化活性的描述符。这些理论结果有望促进对多功能催化剂的实验探索,为催化设计和清洁能源技术发展提供新思路。