生命起源一直以来都是最具挑战也是最引人注目的科学难题之一。生命的出现可以追溯到几十亿年前,我们并没有办法直接观察生命起源的过程,甚至连生命起源的环境都不能完全确定,只能通过地质研究和实验模拟等方法,推测早期地球环境以及生物分子的进化过程。生命起源又是一个高度跨学科的研究课题,想要解决生命起源的问题不仅需要化学,也需要生物、物理、天文、地球和行星科学等多学科的共同合作。尽管生命起源的问题难以解决,但人类从未停止过对生命起源的探索。研究生命起源不仅可以满足人们对史前环境以及生命起源的好奇,更能够认识和阐明生命的本质,掌握生命的发展规律。对生命的深刻认知也会促进人类科技的进步,可以指导我们正确地规划人类的未来。关于生命起源的理论有很多种,但生命是从无机小分子逐渐进化而来的观点已经得到共识。在化学进化理论中,海底热泉环境被认为是生命起源的理想场所,海底热液喷口与原始地球形成初期的地质形貌极其相似,而且海底热泉温度梯度及p H范围变化较广,同时满足生物进化过程中物质以及能量的需求。因此,科学家们通过模拟海底热泉环境对化学进化过程中不同的阶段展开了广泛而深入的研究。本论文通过模拟海底水热环境中有机小分子的反应来了解生命起源前生物小分子的进化过程。我们研究了碱性水热条件下乙醇在金属单质催化下的化学反应,实现了生命起源前长链醇的非生物合成,证明了水热环境中乙醇进化为长链醇的可行性;我们还研究了不同水热环境中甘氨酸以及N-乙酰丙氨酸和丙氨酸的合成,为生命起源前海底热泉中氨基酸的合成提供了新的线索和实验证据。1、通过模拟碱性热泉环境实现了乙醇到长链醇的进化,长链醇可能是长链酸以及磷脂类物质的前驱物,是原始细胞膜形成过程中必不可少的原材料。我们首次将格尔伯特反应引入到水热生命起源研究中,在碱性水热条件下利用乙醇为原料,在过度金属粉末的催化下合成了正丁醇、2-乙基丁醇、正己醇、2-乙基己醇和正辛醇等长链醇。我们发现金属钴粉对反应的催化效果最好,并且金属钴粉可以在该反应条件下保持稳定。同时我们对反应机理进行了研究,碱性水热环境中乙醇到长链醇的进化主要经历醇脱氢、羟醛缩合以及加氢反应三个步骤,在反应前后没有氢损失,反应后的产物均为饱和醇,可以进一步发生格尔伯特反应再次实现碳链的增长。通过研究其他反应因素对该反应的影响发现,在碱性水热环境中乙醇到长链醇的进化很容易实现,为生命起源前碱性热泉中长链醇的合成提供了一种新的反应路线,并且该反应比较简单,相比于液相费托合成长链醇的方法更加容易实现。因此,该反应可能是碱性水热环境中合成长链醇的重要反应。2、在碱性水热条件下利用乙醇胺为反应原料合成了甘氨酸。我们使用可充气反应釜,排除了氧气氧化乙醇胺的可能性,同时对不同种类催化剂的研究发现,金属单质在乙醇胺转化为甘氨酸的过程具有良好的催化效果,甘氨酸的产率最高可达7.9%,部分金属氧化物同样可以催化该反应的进行,这大大增加了乙醇胺转化为甘氨酸的可能性。我们对该反应的机理进行了探讨,乙醇胺转化为甘氨酸主要经历两个步骤,首先乙醇胺在金属催化剂的作用下脱氢生成乙醛胺,然后在碱性环境中乙醛胺发生坎尼扎罗反应生成甘氨酸和乙醇胺。我们发现高温高压的水热环境有利于乙醇胺进化为甘氨酸,当反应温度在80-160oC以及反应压力在0.1-8MPa区域内,随着反应温度和压力的增加,甘氨酸的产率也随之增加。在碱性水热条件下利用乙醇胺为反应原料合成甘氨酸,为生命起源前水热环境中甘氨酸的合成提供了另一种可能。3、我们研究了不同的水热条件下丙酮酸进化为丙氨酸前驱体N-乙酰丙氨酸和丙氨酸的反应。强酸性水热条件下丙酮酸可以和多种氮源反应生成N-乙酰丙氨酸且产率较高,p H大于3时则比较困难。通过对反应温度的研究发现,在强酸性水热环境中30oC时该反应就可以发生,反应的最佳反应温度为70oC。最后我们对N-乙酰丙氨酸的水热稳定性进行了研究,发现反应产物中检测到的丙氨酸,可能是N-乙酰丙氨酸水解的产物。该实验丰富了生命起源前水热环境中丙酮酸到生物分子进化的途径,为丙氨酸以及N-乙酰丙氨酸的合成开辟了新的反应条件。生命起源是一个世界性的科研难题,通过无数科学家数十年的共同努力,我们对生命起源的过程已经取得了可观的进展,但仍然没有完全解开生命起源的谜团,对生命起源的探索依然会持续下去。本论文主要研究了生命起源前有机小分子的水热进化过程,为生命起源过程中长链醇和氨基酸的合成提供了新的想法,加强了水热生命起源的理论基础,为进一步解决生命起源的难题贡献了一份力量。