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近年来,TiO2作为一种半导体光催化剂,由于其氧化能力强、价格低廉、无毒和长期光化学稳定性而在环境净化方面引起了广泛的关注。但是TiO2光牛电子与光生空穴易复合,是制约其实际应用的关键。担载金属被认为是降低光牛电子与光生空穴易复,提高TiO2光催化活性的有效方法。本论文将从TiO2担载贵金属和过渡金属两个方面讨论担载金属对于TiO2光催化活性的提高。
由于贵金属掺杂可以在半导体的能带形成肖特基势垒,费米能级位置发生变化,建立新的费米能级相同的平衡体系。由于肖特基势垒是电子的浅势阱,因此可以抑制光牛电子和空穴的复合,延长空穴的寿命,从而提高催化剂的光催化活性。为此,本文首先研究的是Pt和Ru在TiO2表面的担载及催化剂的光催化性能。我们采用紫外光沉积法,利用TiO2在光激发下牛成的光生电子还原氯铂酸(H2PtCl6)或RuCl3溶液,牛成的Pt单质或Ru单质,制备出了Ru/TiO2,Pt/TiO2,PtRu/TiO2和RuPt/TiO2等新型光催化剂,同时研究了这些催化剂降解有机物(甲醇,乙酸等)的光催化活性。
在第三章中,利用零价Fe掺杂改性纳米TiO2粒了,制备了一种既具有铁磁性同时又有高催化活性的新型催化剂-Fe0/TiI2。其中,FeSO4·7H2O作为前驱体,KBH4和聚乙二醇(PEG-6000)用来原位还原亚铁离了,Deguss.P25型TiO2(P2.TiO2)用作Fe0晶体牛长的基体。本文还针对Fe0/TiO2的良好铁磁性设计了一种新型的光催化反应体系,即磁性定位集中高效光催化反应体系。通过对偶氮染料--弱酸性黄G(C.I.Aci.Yello.117)染料分子的吸附和降解,表明Fe0/TiO2纳米粒了在无搅拌状态下,能够集中高效催化染料,并且在反应后可以通过外界磁场加以回收利用。
在第四章中,利用水热法制备了晶型良好同时具有高比表面积的二氧化钛纳米棒,并以此为基材,在TiO2纳米棒担载Fe0纳米粒子,制备了一种既具有铁磁性同时催化活性较高的新型催化剂-Fe0/TiNR。研究发现Fe0粒子主要存在于TiNR的中空部分以及层状结构之间,这个有趣的现象使得Fe0/TiNR的稳定性大为提高。为有效利用Fe0/TiNR的铁磁性,本文设计了一种新颖的“磁控光催化体系”,即在两相液体一甲苯和水共存的体系中,通过外界磁场的作用能使催化剂到达特定的位置,从而可以简单的控制“光反应开启”和“光反应关闭”两种状态,因此能够方便而有效地催化降解目标有机物。
此外,在这个磁控光催化体系中,如果在水相中含有有毒有机物,也可以通过磁性定位将其完全矿化,从而达到分离提出甲苯的目的。因此,本研究的发现将可能有助于催化剂在实用化道路上开辟新的研究方向。