纳米碳管在孔隙介质中迁移的机理及影响因素

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纳米碳管(CNTs)是一类非常重要的纳米材料,在其生命周期的各个阶段都有可能进入环境从而对土壤和地下水造成潜在危险。CNTs在土壤中的迁移扩散能力决定着其环境风险。土壤圈是整个生态系统的中心,联系着水圈、大气圈和岩石圈,土壤性质如颗粒大小、质地、机械组成、矿物类型和有机质含量都将影响CNTs的迁移。为此本论文先以石英砂模拟土壤孔隙环境,研究了三种表面活性剂(十二烷基苯磺酸钠-SDBS>辛烷基酚聚氧乙烯醚-TX-100和氯代十六烷基吡啶-CPC)助悬浮下多壁纳米碳管(MWCNTs)的迁移性能及影响因素,然后考察了三种表面活性剂悬浮MWCNTs在四种真实土壤中的迁移,重点探讨了土壤组成、粒径及有机质对MWCNTs迁移的影响。得到以下主要研究结果:(1)三种表面活性剂-CNT悬浮液均能穿透石英砂柱,迁移能力CPC-CNT> SDBS-CNT> TX100-CNT; CPC-CNT基本不能穿透4种土壤填充柱(包括海南砖红壤HN、西安黄土XA、杭州西湖底泥HZ、黑龙江黑土HLJ), SDBS-CNT和TX100-CNT能穿透HN柱、HLJ柱和HZ柱,但均不能穿透XA柱,迁移能力SDBS-CNT> TX100-CNT> CPC-CNT.(2)孔隙介质粒径越大,土壤黏粒含量越低,MWCNTs迁移能力越强;高流速有利于MWCNTs迁移,而高离子强度和低pH值不利于MWCNTs迁移;土壤有机质能显著抑制带正电的CPC-CNT在孔隙介质中的迁移,但对带负电的SDBS-CNT和TX100-CNT影响不明显。(3)静电作用会影响MWCNTs迁移,带正电的CPC-CNT会与带负电的孔隙介质发生静电吸附作用,易因沉积位点屏蔽作用(site blocking)而使穿透曲线迟滞缓慢上升;MWCNTs团聚体在小孔隙处会因张力作用(straining)而沉积在孔隙介质表面和孔喉处,这会进一步抑制MWCNTs迁移,产生过滤熟化现象(ipening),使穿透曲线呈抛物线状。
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