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近年来,二维石墨相碳氮化合物由于其优良特性吸引了研究者的广泛关注,二维石墨相碳氮化合物可以在没有牺牲供体的情况下通过可见光照射从水中产生氢,在太阳能绿色技术中存在广泛的应用前景;基于triazine-based的二维石墨相C3N4和基于heptazine-based的二维石墨相C3N4已在实验上成功合成,并证实了它们具有优异的物理性质,如作为非金属的光活性和固有的压电性等。由于化学组份和能带结构的易调控性,二维石墨相碳氮化合物的结构具有多样性和丰富的物理性质。在限定碳氮组份比例为3:4的条件下,我们通过结构搜索预测了三种新型二维六方碳氮化合物低能量结构((?)-C3N4、(?)-C3N4和(?)-C3N4),对这三种新型结构的电子结构和光催化性能进行了研究,并探究了双轴应变对三种结构电子性质的调制。我们利用RG2结构搜索代码预测了三种新型二维石墨相C3N4的同素异形体。这三种新的C3N4同素异形体在结构上类似于前人研究的基于triazine((?)-C3N4)和heptazine((?)-C3N4)的二维石墨相C3N4结构。通过第一性原理计算,(?)-C3N4、(?)-C3N4和(?)-C3N4 的总能量只比(?)-C3N4分别高了 55meV/atom、12meV/atom和47meV/atom,表明这三种结构具有能量稳定性。通过在300K温度条件下的分子动力学模拟,进一步被证实这三种新结构具有热稳定性。基于HSE06的计算表明,(?)-C3N4、(?)-C3N4和(?)-C3N4是半导体,间接带隙分别为1.921 eV、2.056eV和2.808eV,其带隙和带边缘位置适用于光催化水分解。(?)-C3N4与目前广泛使用的(?)-C3N4相比,在酸性和中性情况下都具有优异的稳定性和适当的电子性质,有望在未来的实验中被合成并用于光催化分解水。我们采用基于密度泛函理论的第一性原理计算进一步探究了双轴应变对三种新型二维石墨相C3N4同素异形体((?)-C3N4、(?)-C3N4和(?)-C3N4)电子性质的调制。在施加-8%到8%的应变下,我们发现当施加过大的拉伸应变时,三种新型结构不能承受过大的拉伸应变,(?)-C3N4在大于εxy=+2%,结构会发生断键;(?)-C3N4和(?)-C3N4在大于εxy=+4%,结构会发生断键。没有断键的情况下,增大拉伸应变会导致结构带隙增大。当施加压缩应变时,三种结构的带隙随着应变的增大单调递减。其中而(?)-C3N4在εxy=-2%时,带隙类型由间接带隙转变为直接带隙。(?)-C3N4在εxy=-4%时,带隙类型由间接带隙转变为直接带隙,随着应变增至-6%和-8%,带隙仍是直接带隙。