论文部分内容阅读
苯酚在工业废水中广泛存在,是难降解的有毒物质,对生物和环境的危害很大。为了更加有效的去除水中的苯酚污染物,本研究使用苯酚作为模拟废水,在自制的反应容器中进行实验,采用浸渍焙烧法制备了以斜发沸石为载体的负载型催化剂。采用电化学催化氧化技术,考察了单组分金属氧化物和多组分金属氧化物负载催化剂对苯酚降解和TOC降解效率的影响；对催化剂的表面形态(SEM法)以及内部晶体结构(XRD法)进行了表征,对催化剂的负载情况进行了定性的分析；并探讨了催化剂投加量、电流密度、反应体系pH值、支持电解质浓度、电极极板距离对苯酚及TOC去除率的影响,验证了催化剂的有效使用频度,并作出了动力学分析。研究结果表明,除了含Zn金属氧化物负载的催化剂对反应过程有抑制作用,另外几种金属氧化物负载催化剂对于苯酚的降解有很好的催化作用。其中Fe、Sn和Ce尤为明显,苯酚去除率达到71.8%、66.0%和63.4%；TOC去除率达到35.0%、37.5%和41.0%。多组分金属氧化物负载催化剂的催化效果要好于单组分负载催化剂。其中n(Fe):n(Sn):n(Ce)摩尔比为6：3：2的金属氧化物负载催化剂具有良好的催化效果,苯酚去除率和TOC去除率分别达到83.2%和70.6%。制备催化剂的最佳焙烧温度为550℃XRD谱图显示出明显的Fe、Sn Ce氧化物衍射峰,证明催化剂基体孔道有明显的Fe、Sn、Ce氧化物催化层；SEM照片显示此种催化剂表面负载的催化层均匀且致密,有较好的形态结构,符合高效催化剂条件。当苯酚初始浓度为100mg/L,多组分Fe-Sn-Ce催化剂投加量为60g/L、pH值为5.0、电流密度为42.6mA/cm2、支持电解质浓度为0.5mol/L、两极板间距为6cm时苯酚的降解达到最佳状态,其降解过程符合一级动力学,反应速率常数为0.04453min-1,高于其他组实验。催化剂重复使用6次后仍具有很好的催化活性,苯酚去除率和TOC去除率仍可达到80.3%和75.5%。斜发沸石负载多组分金属氧化物电催化降解含酚有机物的机理,推测有两条主要途径,一是·OH的生成,攻击苯环；二是正负极板及粒子电极组成的三维电极系统的直接氧化降解。