电晕放电协同液相催化脱除烟气SO2的研究

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二氧化硫的污染和危害日益严重,已成为当前世界亟需解决的重要环境问题。低温等离子体技术在常温常压下放电能产生大量的高能电子和自由基,对二氧化硫等具有脱除效率高、反应速度快、无选择性等优点,是当今环保领域的研究热点。为了进一步减少等离子体脱硫的能耗,提高脱除效率,降低净化成本,本文提出将电晕放电等离子体与液相催化相结合脱硫方法。在深入认识自由基与二氧化硫反应及二氧化硫迁移传质的基础上,利用电晕放电等离子体技术与液相催化技术脱除模拟烟气中二氧化硫,并探索其脱除机理。主要研究结论如下:1.利用分光光度法,以BPB为探针捕捉剂,实验研究了在空气为背景气体下,不同电晕放电电压和放电时间下·OH自由基的产生情况。实验表明·OH自由基的产生量随放电电压增大而增大,与放电电压有较明显的关系。对液膜电晕放电产生·OH进行检测分析,并探讨其反应动力学过程。2.建立了线筒式电晕放电反应器,研究了其放电特性,以及电压、水流量、Mn2+浓度和SO2浓度等对电晕放电与Mn(Ⅱ)液相催化协同脱硫效果的影响,并探讨了协同脱硫的反应机理。结果表明,脱硫效率随着放电电压、水流量和Mn2+浓度的增加而增加,SO2浓度的影响不明显。电晕放电与Mn(Ⅱ)液相催化协同能够加强SO2的氧化作用,提高脱硫效率。电晕放电与Mn(Ⅱ)液相催化协同能够将SO2从气相状态转移到液相氧化成硫酸盐类,其间存在着电迁移、气液传质以及液相催化等过程。3.对液膜电晕放电烟气脱硫进行了传质反应过程分析,主要过程为气相主体迁移与液相扩散及化学反应。导出了烟气脱硫率与放电电压、化学反应增强因子以及液膜厚度的关系。发现在提高放电电压和增强因子的条件下,烟气脱硫率可以显著提高,而改变液膜厚度即液相的湍动对脱硫效率影响不大。所得结果与实验结果相符,单位能耗相对较低。4.根据自由基反应过程,推导出电晕放电协同液相催化脱硫的SIE动力学方程,并对实验结果进行曲线拟合。得出电晕放电产生的电场作用能够明显降低二氧化硫的气相传质阻力;二氧化硫的吸收转化符合提出的动力学模型;水溶液、NaOH溶液和Mn2+溶液在15kV放电电压下的能量系数分别为0.06318 Nm3·kJ-1、0.21275 Nm3·kJ-1和0.1309 Nm3·kJ-1。可见在15 kV条件下,NaOH溶液的能量系数是水溶液的3.37倍,是Mn2+溶液的1.63倍。而随着电压的提高,电晕放电在整个过程中将起到主导作用。
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