【摘 要】
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随着化石能源的短缺以及环境污染防控的日趋严峻,传统的化石能源已经不能完全满足现代飞速发展的经济需求。同时国家对“双碳”目标的提出,使生物质能源受到越来越多的关注。等离子体气化农林生物质废弃物得到高品质合成气、生物油和固体生物质炭,是提升废弃物附加值,实现能源最大化利用的方式之一。本文采用介质阻挡放电（DBD）低温等离子体气化技术,在N2和CO2气氛下分别对稻壳、酸洗稻壳及不同碱金属离子负载量的稻壳
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随着化石能源的短缺以及环境污染防控的日趋严峻,传统的化石能源已经不能完全满足现代飞速发展的经济需求。同时国家对“双碳”目标的提出,使生物质能源受到越来越多的关注。等离子体气化农林生物质废弃物得到高品质合成气、生物油和固体生物质炭,是提升废弃物附加值,实现能源最大化利用的方式之一。本文采用介质阻挡放电（DBD）低温等离子体气化技术,在N2和CO2气氛下分别对稻壳、酸洗稻壳及不同碱金属离子负载量的稻壳进行气化,实验研究了稻壳在DBD低温等离子体气化后气体产物生成特性以及碱金属在等离子体气化中对产气特性的影响。然后通过对气化前后的不同稻壳样品进行FTIR、BET、SEM表征检测,分析其木质纤维素大分子中有机物官能团、孔道结构以及微观形貌的变化。并结合量子化学软件Gaussian模拟计算半纤维素的模型化合物-木糖分子的裂解路径,深入研究DBD低温等离子体气化稻壳的裂解路径以及碱金属在等离子体气化中的作用并探讨其反应机理。结果表明在等离子体放电反应6-11min期间,等离子体有一段稳定大量产气的过程,CH4、H2、CO、CO2产量浓度也相应达到峰值,不同于热解中产气存在瞬时浓度峰值。在等离子体气化过程中,在负载量1%-3%范围内,合成气转化率随K+负载量的增多而提高,说明钾离子对气体的生成有明显的促进作用。钾离子负载量为2%时,稻壳干燥无灰基气化率最大,为98.30%,进一步提高负载量,气化率开始降低。同时利用量子化学Gaussian 09在反应过程中对反应物结构,反应路径等进行原子层面的模拟,选择木聚糖单体作为稻壳的模型化合物,设计计算了脱水和开环成醛两个大方向共计6条可能的降解反应路径。反应路径中反应物分子C5H10O5开环成醛再经端基的C（1）-C（2）碳原子断裂生成CO,乙二醇和游离的H离子能垒最低,在6条路径中最易发生。其控速步为Step 8,所需活化能为423.65 k J/mol,整个过程的吸收热量为369.91 k J/mol。根据吸附钾原子后的木糖分子即K分子的初步裂解结果显示,钾原子的存在不仅增加了反应物分子的活性位点更降低了反应所需的活化能。在等离子体气化过程中,相对于木糖分子直接初步裂解所需要的活化能分别由400.11 k J/mol、421.65 k J/mol和479.46k J/mol显著降低至127.40 k J/mol,从而加快了气化反应速率,使反应更易进行。
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