得益于钙钛矿材料优异的载流子特性,近几年来钙钛矿太阳电池效率从2009年的3.8%突破至目前的25.7%。为了将效率进一步提升并超越Shockley-Queisser极限,许多研究将视线放到载流子的初始过程,发现声子介导的热载流子的快速冷却（数百飞秒）是光电转换过程主要的能量损失通道之一,而如果减少这种能量损失,理论上可以实现更高的电池效率。因此,降低材料中热载流子的冷却速率,提高其寿命是实现热载流子电池的关键一环。具有较长热载流子寿命的全无机钙钛矿纳米晶的出现在热载流子光电领域引起了广泛的关注,与常见的甲胺或甲脒钙钛矿相比,全无机钙钛矿纳米晶具有更慢的热载流子弛豫过程。目前的研究也讨论和总结了钙钛矿纳米晶不同组分、不同尺寸对热载流子弛豫过程的影响,然而依然缺乏纳米晶中热载流子弛豫过程的直接调控手段。本文基于纳米晶表面效应,就表面有机配体如何影响CsPbBr3纳米晶中载流子声子相互作用进而影响热载流子弛豫过程的问题进行了研究,得到如下研究结果:1.合成尺寸均一但由两种不同结构特征的配体修饰的CsPbBr3纳米晶,相比传统的一端自由悬挂的油胺配体,交联后的3-氨基丙基三乙氧基硅烷分子在纳米晶周围形成一层刚性的有机配体壳。通过自主设计和搭建的飞秒瞬态吸收光谱系统测试纳米晶初始热载流子动力学过程,利用更为准确的费米狄拉克分布模型对瞬态吸收光谱进行全局拟合的结果表明,与传统油胺配体修饰CsPbBr3相比,交联硅烷配体的CsPbBr3体系中热载流子弛豫时间延长三倍,接近皮秒量级。2.通过变温光致发光光谱技术测试,统计发光强度、发射峰峰位及半高宽随温度的变化,利用传统模型拟合分析获得声子作用强度。同时拟合低温范围内的发光光谱分离出主峰和声子伴峰,计算纵向光学声子的能量和载流子声子耦合强度,建立载流子声子相互作用与纳米晶发光特性的内在联系。结果表明交联硅烷配体的CsPbBr3在不改变声子特性的情况下具有更弱的载流子声子耦合强度。3.结合密度泛函理论计算,在传统极化子模型的基础上,引入与配体刚性相关的阻尼因子,提出阻尼振荡模型,描述配体对载流子声子耦合过程的机械阻尼作用,进一步解释载流子声子耦合强度与温度的线性依赖关系。由于具有更强的结构特性,不同构型之间变化的能垒大,3-氨基丙基三乙氧基硅烷分子具有更强的阻尼因子,抑制声子的发射,从而延缓热载流子的弛豫。