锂-多硫化锂电池是一种由锂硫电池演变产生的电池类型,因其高活性物质利用率和良好的反应动力学,被认为是具有优异发展前景的新一代储能装置。然而,由于常用的碳基电极与可溶性的多硫化锂之间相互作用较弱,不能限制多硫化锂的穿梭效应,从而导致循环寿命低,衰减严重的问题。在这里,我们创新性地设计了一种非对称自支撑的复合海绵材料电极,该电极以碳纳米管海绵（CSP）为主体,一面为裸露的碳纳米管可作为自支撑集流体,其余表面均被厚度约为0.5μm高氟化程度的氟化碳纳米管（F-CNTs,氟碳比为0.88）包裹。CSP可提供充足的空间进行高载量的硫负载,三维网状结构能使离子快速移动,并且高导电网络结构能为电子快速转移提供通道。根据第一性原理理论计算,证明F-CNTs层显示了对可溶的多硫化锂强大的吸附作用,从而限制了多硫化锂从CSP向负极的扩散,显著抑制了穿梭效应。由此,该电极展现了良好的电化学性能,在硫载量为2.55 mg cm^-2时,0.2 C下放电达到1344 mAh g^-1的高比容量,在2 C高倍率下仍有780.9 mAh g^-1的放电容量,在400圈循环过程中仅有每圈约为0.11%的容量衰减。而当硫载量提高到5.10mg cm^-2时,在0.1 C充放循环100圈后放电比容量依旧能达到868.9 mAh g^-1。