活性氧化铝催化剂的制备研究

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活性氧化铝具备多孔性、高比表面积及良好的吸附性,通过改变制备条件可制得不同孔容和比表面积的产品。由于其不完善的晶体结构,孔结构可调,在催化剂载体的领域应用中,是最为广泛的品种。但在一些高温反应体系中,活性氧化铝的高温烧结容易导致催化剂失活,因此氧化铝的高温抗烧结和抗相变性能亟待解决。本实验主要包括三部分内容:活性氧化铝的制备及改性;改性活性氧化铝的吸附实验;活性氧化铝的性能表征。本论文采用溶胶凝胶法、等体积浸渍法、柠檬酸法制备得到La、Ce改性活性氧化铝,并以其为吸附剂做了水中除氟离子、磷酸根离子的吸附实验,得到具有最佳吸附效果的产品,并通过采用XRD、BET、IR等表征手段,系统研究了不同的生产工艺对活性氧化铝的晶型、比表面积、孔结构等性质的影响。研究表明:通过溶胶凝胶法制备得到的改性活性氧化铝具有相对较好的表面性质和高温热稳定性。其中,添加5%的硝酸铈改性制得的活性氧化铝对废水中F-的吸附效果最佳,吸附量为3.988mg.g-1。该样品在pH=10,550℃下煅烧5h制备得到,比表面积为268.72m2.g-1、孔容0.2712cm3.g-1、平均孔径为103nm左右。推测:在铈改性的氧化铝中,Ce离子与A1均为+3价,填充在氧化铝的空位中,对烧结的阻碍较强,而高温时部分+3价的铈氧化成+4价,使得铈以二氧化铈的形式析出,由于+4价的铈与+3价的A1氧化数不同,导致部分区域晶格扭曲,晶体的稳定性下降,转晶加快。添加5%的氯化镧改性制得的活性氧化铝对废水中磷酸根的吸附效果最佳,吸附量为50.61mg.g-1。该样品在pH=8,650℃下煅烧6h制备得到,比表面积是311.07m2.g-1、孔容0.2766cm3.g-1、平均孔径为95nm左右。推测:在镧改性氧化铝中,La对氧化铝的稳定作用可能是在氧化铝的表面形成了LaAlO3,化合物LaAlO3首先成核,通过界面结合方式锚定在A1203晶格边角上,阻止了Al的烧结和表面扩散,从而抑制了晶相转变。二者改性制得的活性氧化铝的表面性质和高温热稳定性不同,其原因归结于改性机理的不同。
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