【摘 要】
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臭氧正逐步成为我国空气污染首要“杀手”,研究高效臭氧降解的催化剂材料是解决臭氧污染的重要一环。锰基层状双金属氢氧化物（Mn-LDH）其层板上具有丰富的活性羟基,为臭氧降解提供大量的活性位点,因此在臭氧降解中有着良好的应用前景。然而,粉体催化剂材料容易流失和回收困难的缺点使得臭氧降解催化剂在应用过程中遇到极大的阻碍。水滑石负载型纤维膜材料作为一种新颖的催化剂其开孔结构,较大的比表面积能够充分暴露催化
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臭氧正逐步成为我国空气污染首要“杀手”,研究高效臭氧降解的催化剂材料是解决臭氧污染的重要一环。锰基层状双金属氢氧化物（Mn-LDH）其层板上具有丰富的活性羟基,为臭氧降解提供大量的活性位点,因此在臭氧降解中有着良好的应用前景。然而,粉体催化剂材料容易流失和回收困难的缺点使得臭氧降解催化剂在应用过程中遇到极大的阻碍。水滑石负载型纤维膜材料作为一种新颖的催化剂其开孔结构,较大的比表面积能够充分暴露催化剂的反应位点,提升相间传质行为的同时解决粉体催化剂在应用中的一系列问题。本论文提出了一种基于外延生长的策略制备臭氧降解纤维膜催化剂的便捷方法,并分别对其在固定床反应装置和模拟不同工况下的臭氧降解性能进行研究,主要研究内容和结果有:1、采用外延生长的策略,借助恒温震荡共沉淀的方式实现了水滑石粉体催化剂在纤维上的原位生长,制备出PAN@LDH系列纳米纤维复合膜,其可以实现60 ppm浓度臭氧100%的降解,持续时长达12 h以上。为了认识臭氧降解的过程,我们通过原位技术认识降解过程中的中间体,结合DFT计算证实了PAN@NiMn-LDH上具有高活性的Mn-OH,作为降解过程中优先吸附的位点,实现了臭氧的高效降解;同时证明了氧空位能够使得与其相邻羟基对氧气的吸附能下降,加速了氧气的脱附过程,有利于保持臭氧降解的稳定性。2、在上一章的基础上对金属盐溶液的种类进行调控制备出不同形貌的PAN@NiMn-LDH,同时还发现了层板上金属阳离子的比例存在差异。镍的存在增加锰元素的电子云密度,使得锰的价态降低。进一步分析了PAN@NiMn-LDH构效关系,研究了镍元素对层板上Mn-O应力的影响,层板上镍元素的含量影响了晶胞的扭曲程度和晶格单元的稳定性,从而改变Mn-O键强度。研究成果为LDH臭氧降解催化剂的结构设计提供了新颖的见解。
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