【摘 要】
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氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）作为燃料电池器件的核心,决定了能量转换和存储的效率。然而,ORR缓慢的动力学限制了燃料电池的发展。寻找成本低廉、高ORR性能的催化剂至关重要。生物质具有原料来源广泛、环境友好和经济等优势成为了氧还原催化载体研究的焦点。生物质材料经过热解形成的碳基体具有多孔结构和丰富的杂原子对于提高催化活性具有重要意义。本文以凝胶生物质为前驱体
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氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）作为燃料电池器件的核心,决定了能量转换和存储的效率。然而,ORR缓慢的动力学限制了燃料电池的发展。寻找成本低廉、高ORR性能的催化剂至关重要。生物质具有原料来源广泛、环境友好和经济等优势成为了氧还原催化载体研究的焦点。生物质材料经过热解形成的碳基体具有多孔结构和丰富的杂原子对于提高催化活性具有重要意义。本文以凝胶生物质为前驱体,采用化学活化造孔策略制备多孔碳材料作为碳载体,致力于将多孔碳材料与贵金属或者非贵金属相结合,制备高活性、高稳定性的阴极氧还原催化剂。具体研究内容如下:（1）为了减少对贵金属Pt的依赖,本章以鸡蛋凝胶生物质为前驱体,采用化学活化法热解制备N、S掺杂多孔碳材料（NSPC）。通过加入抗坏血酸还原贵金属离子和表面活性剂F127制备具有特殊形貌的贵金属纳米颗粒Au/Pd/Pt,并将其负载到多孔碳材料上（Au/Pd/Pt-NSPC）。通过热处理调控出具有最佳催化活性的ORR催化剂（Au/Pd/Pt-NSPC-900）,通过电化学测试Au/Pd/Pt-NSPC-900半波电位(E1/2)达到0.914 V vs.RHE。Au/Pd/Pt-NSPC-900催化剂中分级多孔的结构可以暴露大量活性位点,S元素掺杂到NSPC中,可以作为贵金属锚定成核和生长的位点以及Au、Pd和Pt贵金属之间相互作用使得其具有较高的ORR活性,并且稳定性也远远高于Pt/C催化剂。（2）为了进一步降低制备成本,本章继续使用鸡蛋凝胶为前驱体,在制备鸡蛋凝胶时,通过简单的水浴方法原位掺杂过渡金属Co,合成Co-NSPC催化剂。通过一系列表征手段对比研究不同热解温度的Co-NSPC催化剂和不掺杂过渡金属的催化剂（NSPC）的表面微观形貌、缺陷程度、孔径分布以及比表面积。优化后的Co-NSPC-900催化剂因为具有较大的比表面积和分级多孔结构,所以可以充分暴露Co-Nx活性位点,在碱性介质中具有良好的ORR性能,半波电位达到0.842 V vs.RHE,与商业Pt/C催化剂性能相媲美。此外,Co-NSPC催化剂还具有更加优越的耐久性和耐甲醇性能,有望成为Pt/C催化剂的替代品。（3）为了充分理解过渡金属活性中心构型,进一步提高ORR活性。以豆腐凝胶生物质为前驱体,开发了一种“聚合-热解”策略,制备了Fe团簇功能化分散的氮掺杂碳催化剂（Fe-NC）。在碱性电解液中Fe-NC-800半波电位(E1/2)达到0.908 V vs.RHE,优于Pt/C催化剂的性能。通过DFT模拟可得Fe-NC-800具有优异催化活性的主要原因是具有吡啶氮可以显著降低Fe的d带中心,降低吸附物和活性位点之间的相互作用强度,促进*OH从ORR活性位点的解吸,提高ORR活性。此外,将Fe-NC-800和Pt/C催化剂应用于锌-空气电池中,测试表明Fe-NC-800基锌-空气电池拥有更好的性能,具有806 m A h g-1的高放电比容量和220 m W cm-2的高功率密度以及长达60 h的长期稳定性。因此,在储能和转换装置中Fe-NC-800催化剂有望成为Pt/C催化剂的替代品。
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