论文部分内容阅读
多铁复合薄膜是由磁性体和铁电体在介观尺度上通过一定的连通方式复合而成的薄膜。由于磁性体与铁电体之间较强的耦合作用,多铁复合薄膜一般表现出较强的磁电耦合作用。因此多铁复合薄膜在电-磁信号变换、多态信息存储等电磁集成器件中具有广阔的应用前景,是当前凝聚态物理学和多铁性材料学等领域的前沿研究方向之一。本论文针对若干多铁氧化物复合薄膜展开,在薄膜制备、微结构表征、磁学、电学以及磁电耦合特性测量的基础上,系统研究这些复合薄膜的磁电耦合特性及其调控。全文的主要研究内容如下:CoFe2O4/Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(CFO/PZT)梯度复合薄膜的磁电耦合特性。采用共沉淀法和溶胶-凝胶法,成功制备出0-3型CFO/PZT梯度复合薄膜,其中CFO粒子在PZT基体中沿薄膜厚度方向呈现出梯度分布。CFO粒子的梯度分布引起了复合薄膜的磁各向异性,且易磁化方向在面内。CFO粒子的梯度分布还会明显提高复合薄膜的铁电极化和介电常数。最重要的是,CFO粒子的梯度分布增强了复合薄膜的磁介电效应。这种磁介电效应的增强源于两个因素:一方面,由于CFO粒子的梯度分布,PZT基体的电场表现出不均匀分布,相应地导致其铁电极化的增强;另外一方面,在磁场作用下,CFO粒子的梯度分布在PZT基体中引起应变梯度,相应地导致PZT基体的挠曲电极化。此外,还发现磁介电效应的增强幅度与梯度方向密切相关,这主要是因为挠曲电极化的方向取决于应变梯度的方向。SrTiO3/(Co0.9Zn0.1)Fe2O4(STO/CZFO)异质结薄膜的铁电极化及其磁场调控。采用溶胶-凝胶法,在Pt/Ti/Si/SiO2衬底上成功制备出STO/CZFO/STO异质结薄膜,其中底部STO层被做为缓冲层。STO层和CZFO层分别沿(002)和(311)方向择优取向,同时STO晶胞的体积扩张率为0.7%。观察到异质结的磁化强度高于CFO薄膜,这主要源于CZFO晶胞中Zn2+离子对Co2+离子的取代。观察到异质结薄胞的室温铁电性,其Pr值约为5.3gC/cm2。这种铁电极化起源于FeTi-Vo缺陷偶极子,其形成机制是:在高温热退火过程中CZFO层的少量Fe3+离子扩散到STO层中而形成Fe,Ti受体中心;当氧空位与FeTi受体中心结合时即可构成FeTi-Vo缺陷偶极子。在异质结薄膜中观察到铁电极化对外磁场的各向异性响应:在面内磁场和离面磁场下,异质结薄膜的铁电极化值分别减小和增大,同时其介电常数也分别减小和增大。这种外磁场对铁电极化值的各向异性调制作用起源于缺陷偶极子与磁致伸缩的相互作用。在面内磁场作用下,CZFO层的磁致伸缩应变会减小STO/CZFO界面的STO晶胞体积扩张率,相应地导致部分FeTi一V(o|¨)缺陷偶极子分解为自由氧空位与FeTi受体中心;在离面磁场作用下,CZFO层的磁致伸缩应变会增大STO/CZFO界面的STO晶胞体积扩张率,相应地导致部分自由氧空位与FeTi受体中心结合成FeTi-Vo缺陷偶极子。Pb(Zr0.2Ti0.8)03/(La0.67Ca0.33)MnO3(PZT/LCMO)异质结薄膜的隧道磁电阻及其电场调控。采用溶胶-凝胶法制备了PZT/LCMO/PZT/LCMO/PZT异质结薄膜。磁性测量结果表明:在240K以下,异质结薄膜表现出各向异性的铁磁性;在240K以上,异质结薄膜表现出各向同性的铁磁性。由于纯LCMO薄膜的Curie温度为245K,异质结薄膜的室温铁磁性只存在于PZT/LCMO界面上。这种室温铁磁性起源于磁极化子与铁电畴的相互作用,即:当铁电畴的极化方向指向PZT/LCMO界面时,由于电荷屏蔽作用,LCMO层的eg电子在PZT/LCMO界面附近积累,进而导致室温铁磁性。异质结薄膜表现出明显的铁电性,其Pr值为35μC/cm2。另外,由于隧道电流的影响,异质结薄膜的电导率明显高于纯PZT薄膜。异质结薄膜的磁电阻呈现出明显的电场开关效应,这种电压对隧道磁电阻的开关调制作用来源于铁电畴对磁隧道结的影响:当电压低于铁电矫顽电压时,PZT层中向上极化和向下极化的铁电畴分别导致上端和下端PZT/LCMO界面的LCMO铁磁性簇,相应地PZT层与其两端的铁磁性簇将形成磁隧道结结构,并且表现出隧道磁电阻效应:当电压高于铁电矫顽电压时,PZT层中沿电场方向极化的铁电畴只能导致一端PZT/LCMO界面的LCMO铁磁性簇,此时磁隧道结无法形成,并且异质结薄膜的磁电阻趋于零。Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/CoFe2O4(PZT/CFO)异质结薄膜的循环磁化效应。采用溶胶-凝胶法制备了PZT/CFO/PZT异质结薄膜,并对异质结薄膜进行循环磁化处理。结果表明,循环磁化可导致部分氧空位从CFO磁性层迁移到PZT铁电层。在经历一定次数的循环磁化后,异质结薄膜的铁电性并没有发生明显变化,但是其磁性明显增强,同时其磁电电压和磁致铁电极化均表现出明显增强。基于Richter磁后效机制,对实验结果进行了合理解释:当部分氧空位从CFO层迁移到PZT层时,CFO层的双交换作用将被增强,相应地增大了CFO层的磁各向异性度和磁致伸缩应变。