新型钙钛矿类光催化剂的设计合成及性能研究

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本文采用溶胶-凝胶法(柠檬酸络合法)在较低温度条件下,首次成功地设计合成了一系列新型的、具有ABO3型钙钛矿结构的可见光驱动的光催化剂LaCoxTi1-xO3(x=0.25,0.5,0.75),其B位被两种金属均以+3价化学态共同占据。并且通过TG-DTA、XRD、XPS、UV-Vis DRS、TEM、BET等测试技术和可见光光催化活性测试对其进行了表征。结果表明:与LaCoO3、La2Ti2O7相比LaCo0.5Ti0.5O3样品具有较低的合成温度。分析认为,原料中的Co2+和Ti4+离子通过电荷补偿作用(charge compensation effect,CCE)使二者均易于形成Co3+和Ti3+离子去共同占据ABO3型钙钛矿结构的B位,这种电荷补偿作用导致样品具有较低的合成温度。LaCoxTi1-xO3系列样品的光谱吸收行为与其能带结构有关,其价带由O2p轨道组成,导带由Ti3d和Co3d轨道共同构成。这种特殊的能带结构使LaCoxTi1-xO3系列样品均表现出相对较高的可见光光催化活性;可见光光催化活性除了与样品对可见光的吸收情况有关以外,还与其B位两种金属的比例有关,适宜的B位金属Co/Ti比例为1:1,即LaCo0.5Ti0.5O3样品的可见光光催化活性最高。采用溶胶-凝胶法合成这种三元金属复合氧化物,避免了传统的固相反应法的诸多缺点,可赋予材料较高的表面性能和较大的比表面积;并且,这种新型材料的成功设计合成也将为其它高性能的多元金属共同占据B位、多功能于一体化的新型ABO3型钙钛矿结构材料的设计合成提供理论和实验上的依据。
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