【摘 要】
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本文主要包括两部分内容。研究了铈氧化物助剂的引入对Mo P催化剂结构及其催化的喹啉加氢脱氮（HDN）、二苯并噻吩（DBT）加氢脱硫（HDS）及酸性条件下电解水析氢（HER）反应的影响,探讨了HDN、HDS和HER反应之间的联系。在催化剂制备方面,开发了以硫脲作为固体硫源制备过渡金属磷硫化物的方法,同时还尝试了热解ZIFs材料制备了过渡金属磷（硫）化物。得出以下结论:（1）通过引入助剂,制备了Mo
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本文主要包括两部分内容。研究了铈氧化物助剂的引入对Mo P催化剂结构及其催化的喹啉加氢脱氮（HDN）、二苯并噻吩（DBT）加氢脱硫（HDS）及酸性条件下电解水析氢（HER）反应的影响,探讨了HDN、HDS和HER反应之间的联系。在催化剂制备方面,开发了以硫脲作为固体硫源制备过渡金属磷硫化物的方法,同时还尝试了热解ZIFs材料制备了过渡金属磷（硫）化物。得出以下结论:（1）通过引入助剂,制备了Mo P和Ce-Mo P（x）催化剂（x为Ce/Mo摩尔比）。铈氧化物的引入显著提高了H2在Mo P上的吸附强度和吸附量。在Mo P和Ce-Mo P（x）催化剂上,DBT的HDS反应与HER反应活性呈正相关性,但喹啉的HDN反应与HER反应之间则呈负相关性。Mo P催化剂的HDS和HER反应活性随着Ce/Mo摩尔比的增加而降低。相反,铈氧化物的加入显著提高了Mo P的HDN反应活性,最佳Ce/Mo摩尔比为0.4。可能的原因是H2在活性位点上的强吸附抑制了Ce-Mo P（x）催化剂的HER和HDS反应活性。而喹啉的HDN反应是结构敏感型反应,因此催化剂的结构是影响其HDN活性的重要因素。（2）开发了以硫脲作固体硫源,过渡金属磷酸盐作前驱体,采用程序升温还原法制备过渡金属磷硫化物的简便易行且安全廉价的新方法。酸性条件下添加硫脲后制备的磷硫化物HER反应活性都高于不含硫的过渡金属磷化物。第VIB族Mo和W的磷化物及磷硫化物的HER反应活性均高于第VIII族Ni和Co的磷化物及磷硫化物。按照该方法制备的WP的磷硫化物在本文研究的催化剂中HER活性最高。（3）以ZIF-67和ZIF-Ni材料作前驱体,红磷作磷源,Ar气氛下制备了含有杂质的Co2P-ZIF和Ni2P-ZIF催化剂。Co2P-ZIF和Ni2P-ZIF在酸性条件下的HER活性显著高于以程序升温还原制备的Co2P和Ni2P催化剂。以二甲基二硫醚（C2H6S2）及硫脲作硫化剂硫化后,Co2P-ZIF的HER活性降低。但是以C2H6S2作硫化剂硫化后,Ni2P-ZIF的HER活性增加。
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