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本论文的研究对象为对固体的脉冲激光烧蚀(PulsedLaserAblation,PLA)产生的等离子体(简称PLA等离子体)和对气体的电子回旋共振(ElectronCyclotronResonance,ECR)微波放电产生的等离子体(简称ECR等离子体),主要通过等离子体光谱的测量分析来研究这两类等离子体及它们之间的相互作用,了解相关的等离子体特性,也为激光和等离子体一些技术应用提供参考。内容可分为三大部分:非化学活性的ECR氩等离子体和石墨靶烧蚀的PLA碳等离子体及它们之间的相互作用;化学活性的ECR氮等离子体和石墨靶烧蚀的PLA碳等离子体及它们之间的相互作用;硅靶烧蚀的PLA硅等离子体的时空演变。
近年来,脉冲激光烧蚀在薄膜材料沉积、化学成分分析、材料加工处理、外科手术等方面取得了成功的应用。例如,基于脉冲激光烧蚀的脉冲激光沉积(PulsedLaserDeposition,PLD)方法在制备半导体或绝缘薄膜、高温超导薄膜以及铁电、压电、磁光等各种特殊功能薄膜等方面得到了直接而成功的应用。ECR微波放电可以在低工作气压下产生密度高、电离度高、纯度高的等离子体。在ECR微波放电和脉冲激光烧蚀共同作用下引发的等离子体兼具ECR等离子体和PLA等离子体特点,其独特的性质使得它在某些应用上可以获得独到的效果。例如把ECR微波放电和脉冲激光烧蚀结合起来可以构成一种活性源辅助成膜方法--ECR等离子体辅助脉冲激光沉积(简称ECR-PLD),这一薄膜制备薄膜方法综合了ECR微波放电和脉冲激光沉积两种技术的特点:基于强烈非平衡过程的脉冲激光烧蚀可以突破某些平衡热力学的限制;脉冲激光对靶烧蚀产生的粒子具有较高的动能和位能,这使得低温成膜成为可能;ECR等离子体提供大量化学活性成分,它们易于与激光烧蚀的产物反应;低能量的ECR等离子体束流对衬底和生长中的膜层的轰击能有效引发表面反应,促进成核和膜层形成,有助于改善薄膜的生长条件和质量。本文针对ECR-PLD方法在制备DLC薄膜和CNx薄膜上的应用,运用光谱诊断法对两种等离子体的成分信息、时空演变等特性进行研究,同时结合DLC薄膜和CNx薄膜的分析表征,对其中的成膜过程及机理作一些探讨。DLC薄膜作为一种应用十分广泛的薄膜,历来受到人们的关注。DLC薄膜具有特殊的光学、力学和电学特性。运用PLD方法制备薄膜过程中,常充入不同背景气体作为缓冲气体,以改善薄膜的特性。本小组在ECR氩等离子体中烧蚀石墨靶、以ECR氩等离子体辅助PLD方法开展了DLC薄膜的沉积。本文结复日大学硕士学位论文
合这一工作,通过测量分析PLA碳等离子体在ECR氩等离子体中的光谱及其演变,并比较在真空和低压氩气中PLA碳等离子体的光谱,分析和探讨了这两类等离子体的相互作用以及DLC薄膜的成膜过程。观察发现:在真空和低压氩气中PLA碳等离子体的光谱以碳的原子谱线和离子谱线为主,在ECR氩等离子体中PLA碳等离子体的光谱则从以碳的原子谱线和离子谱线为主逐渐过渡到以很强的C2分子谱线为主,并且C2Swan谱线和C2DeslandresDAzembuja谱线表现出不同的空间分布和时间演变。
1989年和1990年,Liu和Cohen从理论上明确地预言β.c3N4结构具有可与金刚石相媲美甚至有可能超过金刚石的硬度,其后的研究表明CNx薄膜也具有优良的综合机械和其它方面的性能,于是β.C3N4和CNx薄膜成为近年人们研究和关注的热点,而如何有效地提高材料中的N含量是制备β.c3N4和CNx薄膜的一个比较重要的问题。我们用ECR-PLD方法,合成制备了N含量超过50%的薄膜。本文测量分析了这一成膜过程中的等离子体光谱及其时空演变,除了碳的原子谱线、离子谱线和C2Swan谱线外,还观察到很强的CN分子的VioletSystem谱线,从而直接在实验上观察到ECR氮等离子体和PLA碳等离子体之间的相互作用,证实了气相CN分子的形成。实验观察还显示,CN分子的VioletSystem谱线出现在离靶面较远的空间,并且衬底的存在极大地增强CN的VioletSystem谱线,尤其在衬底附近以CN的VioletSystem谱线为主。光谱的时空演变表明,ECR氮等离子体和PLA碳等离子体在衬底附近发生了激烈的反应,生成了大量的气相CN分子,这可能是用ECR-PLD方法能有效制备高N含量CNx薄膜的机理。
本文还用时间分辨和空间分辨的光谱测量方法对本征硅靶烧蚀的PLA硅等离子体进行了光谱诊断,测量和分析考察了PLA硅等离子体的时间演变和空间分布,并研究了激光能量对等离子体行为及参数的影响,观察到随着激光能量的增大,等离子体中不同成分的最可几速率有一定的变化,并尝试对此进行了一些分析和解释。