氮化硅基复相陶瓷材料的SPS液相烧结机理研究与应用

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Si3N4基陶瓷因其具有优异的力学、热学和化学等性能,而常被用于制造切削刀具、发动机高温部件以及陶瓷轴承等。在Si3N4基陶瓷的众多烧结制备方法中,放电等离子烧结(SPS)被认为是一种快速高效的工艺技术手段,它可以在更快的升温速率和更低的温度下实现材料的烧结,并获得具有物相组成与显微结构可控的Si3N4基陶瓷产品。然而在现有文献报道中,尚缺乏针对电场/电流与材料微观耦合机制及其应用的系统研究,特别是Si3N4基陶瓷的液相烧结过程涉及颗粒重排、扩散传质、物相转变、晶粒各向异性生长等诸多复杂现象及行为,SPS的电场与电流如何作用于这一系列复杂行为并影响材料物相组成与结构演化,目前都尚不明确。在此背景下,本课题通过改变导电第二相Ti N的含量与粒径,以及SPS电流模式,系统探讨电场/电流通过与导电相的相互耦合,所产生的针对Si3N4基复相陶瓷烧结中液相形成、颗粒重排、扩散相变、溶解沉淀以及Ostwald熟化等诸多行为过程的影响效果与作用机制,并在此理论研究的基础上,开展针对不同配方与组合形式的层状Si3N4基复相梯度陶瓷的SPS制备应用研究。通过研究发现,导电第二相Ti N通过与电场/电流协同作用下的“overshooting”效应和“electromechanical forces”效应,可以有效地促进Si3N4基体液相形成、润湿与颗粒重排等行为,进而加速致密化过程。导电第二相与基体相粒径尺度之间的相对大小关系,会在SPS电场/电流作用下产生不同的耦合敏感性,当Ti N粒径为微米尺度时,Si3N4-Ti N复相陶瓷在连续直流模式下,SPS电场/电流会更加倾向于在材料内部形成连续电流,进而产生大量焦耳热;但当Ti N粒径降低至纳米尺度时,Si3N4-Ti N复相陶瓷在脉冲直流模式下,SPS电场/电流会更加倾向于在颗粒接触区域或晶粒界面处产生局部放电或等离子体现象。另外,结合在层状Si3N4基复相梯度陶瓷SPS制备中的应用分析可以发现,层状梯度结构样品层与层之间的导电相含量与分布差异,可以通过与石墨模具的联合作用,改变样品中的电流强度、电流传播路径以及电场的空间分布,从而进一步改变样品内部温度场分布,最终影响相变与烧结过程。基于本课题的相关研究工作,可以更加深入地了解Si3N4基复相陶瓷SPS液相烧结过程的外场作用机制,进而更好地掌握并运用SPS外场烧结技术,实现对材料物相组成、显微结构、产品性能的综合控制与调节,最终实现高性能Si3N4基复相陶瓷材料的结构功能一体化设计与绿色制造、先进制造。
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