自从上个世纪50年代以硅基半导体为代表的第一代半导体出现,电子产品变得愈发微型化和集成化。而随着器件尺寸的不断减小,传统的硅基半导体材料的性能即将达到物理和技术的极限。石墨烯的成功剥离使得二维材料进入了人们的视野,短短十几年里,许多新型二维材料被相继发现并合成,例如硅烯、六角氮化硼、过渡金属二硫化物（TMDs）和黑磷等。甚至原本被理论预言无法存在的二维磁性半导体也已经合成,如Cr2Ge2Te6、CrX3（X=I和Br）和VSe2等。二维材料因为量子限制效应表现出与其块体材料不同的优异的物理化学性质,在环境、能源和电子器件领域展现出得天独厚的优势。除了研究二维材料的本征性质,如何调控和改良其物理和化学性质也是值得探讨的议题。相比单层结构,双层结构层间相互作用的加入可有效调控材料的性质,并且通过改变堆叠方式对其进行调控。此外,在实际应用中材料因为光照等原因往往处于激发态,而光激发产生的激子效应对器件的光电性质有至关重要的影响。通过考虑激发态下电光相互作用以及采用非绝热动力学方法,可以更深入的理解二维材料激发态的性质及其动力学过程。二维材料在制备和保存的过程中,很容易产生缺陷结构或受到应力作用,这些结构改变都会影响其电子和激发态性质。同时,通过人为控制缺陷或应力等条件,也可以实现对二维材料性质的精确调控,这为新型光电器件的研究和设计提供了理论基础。本论文中,通过使用第一性原理计算研究了二维材料的电子、磁学和光学性质,并通过改变界面性质和引入应力等方法实现了对其性质的调控。此外,结合多体微扰理论和非绝热动力学理论,我们对二维过渡金属化合物的激发态光电性质和激发态动力学进行了相关的研究和探讨。本论文包含六个章节:第一章简单阐述了二维材料的研究和发展现状,第二章对本文中使用的理论计算方法和相关计算软件做简短介绍,第三章系统地研究了内建电场的存在对异质和同质双层结构激发态性质的影响,第四章研究了缺陷和非均匀应力对过渡金属化合物单层电子和激发态性质的调控,第五章探索了一些新型过渡金属化合物材料的电子和磁学性质,第六章主要是本文的研究内容和创新点的简单总结以及对未来工作的展望。本文的主要研究内容以及结论如下:（1）探究了内建电场的存在与方向对WSe2-MoSe2和WSe2-MoSSe异质结光生电子-空穴对的影响。对于WSe2-MoSe2异质结第一激发态由层间激子做主导,而Se-Se界面的WSe2-MoSSe异质结则是由层内激子做主导。当WSe2-MoSSe异质结的界面改为S-Se后,第一激发态出现了亮激子到暗激子的转变。通过构建理论模型,我们发现此时异质结中较强的层间耦合使得第一激发态处发生了相干相消,导致了激子的由亮转暗。该研究为光电和光伏器件中异质结构的光学性质调控提供了切实可行的方法。（2）研究了极性MoSSe同质双层的电子和激发态性质。由于反演对称性破缺,MoSSe材料中存在内建电场。MoSSe双层的能带结构在内建电场的作用下呈现出类Type-Ⅱ能带对齐的性质。这也导致了光生电子和空穴空间上的分离,以及层间耦合的减弱。内建电场导致的电子-空穴的分离以及对层间耦合的抑制具有鲁棒性,堆叠方式对其的影响可以忽略不计。非绝热动力学模拟的结果表明,内建电场的存在极大的延长了光生载流子的复合时间,16.5 ns的预测值甚至比一些异质结构的数值还要高一个数量级。我们的研究为同质结构中激子寿命的延长提供了新的方法。（3）在MoS2和MoSSe单层中通过形貌调控的方法实现了局域应力和内建电场对激子的调控。由局域应力引起的激子漏斗效应使得光生电子-空穴对由离域变为局域,空间上被固定在应力梯度最大处。当同时存在内建电场时,褶皱MoSSe单层的第一激发态由亮转暗,并且光生电子-空穴对发生了空间分离。我们的研究为调控材料的激发态性质提供了一个新的平台,并且这也是一种提升二维材料光电和光伏性能的有效方法。（4）由于制备技术的限制,二维材料中存在各种各样的缺陷,其中点缺陷是一种非常典型的缺陷。使用第一性原理GW-BSE方法,我们研究了四种较为常见的点缺陷（Vs,VSe,VMoS3,VMoSe3）对Janus-MoSSe单层电子和激发态性质的影响。结果表明单硫族原子缺陷会在费米能级附近引入束缚态,并且形成束缚激子。相比无缺陷的本征系统,激子被束缚在缺陷处,激子束缚能增加,其空间分布大概只有一个单胞大小。包含Mo原子的缺陷极大改变了材料的能带结构,急剧减小的带隙增强了低能区域的光吸收。其中VMoSe3导致第一激发态发生从亮激子到暗激子的转变。我们的研究为光电器件的性能调控和优化提供了理论指导。（5）研究了五角晶格结构的PdSe2单层的机械、电子、光学以及激发态性质。由于其独特的晶格结构,PdSe2单层具有各向异性和较小的杨氏模量,并且拥有负的泊松比,是潜在的膨胀材料。结果显示该材料具有适中的带隙、各向异性的载流子迁移率以及合适的光吸收效率,并且绝对带边位置也符合全解水的氧化还原电势要求。利用分子动力学模拟进一步证明了其在水环境下的稳定性,太阳能-氢气的转换效率也有着较高的预测值。以上结论都证明PdSe2是一个非常有潜力的光催化全解水材料。结合非绝热动力学模拟,我们对光生电子和空穴的复合过程进行了更深入的研究。因为较低的对称性使得光生电子和空穴发生了空间上的分离,导致了超长的光生载流子复合时间。我们的研究为光催化全解水应用提供了一个新的候选材料。（6）探究了同质双层Ⅵ3中堆叠方式对其铁磁性的影响,并且将其应用于自旋阀器件。Ⅵ3的单层和块体材料为半导体,而双层的Ⅵ3则为半金属。层间键传递自旋极化机制的存在保证了Ⅵ3层内的铁磁构型排布,而层间超超交换作用保证了Ⅵ3双层的层间磁性构型依然为铁磁构型。基于其半金属性以及铁磁性,我们用Ⅵ3双层材料设计了一个自旋阀器件。通过计算自旋平行态和反平行态的透射系数,得到该器件的自旋注入效率为100%,性能非常优异。