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煤是目前我国消耗的主要化石能源,其主要的使用方式为直接燃烧发电。在燃烧发电过程中,烟道气中的NOx和Hg的排放成为研究关注的热点。其中,NOx会引起酸雨、光化学烟雾和温室效应等环境问题,而Hg是主要的重金属污染物,会通过食物链转化形成有机汞,危害人类健康。H2在还原NO的过程中不会产生二次污染物,被认为是最有应用潜力的NO还原剂。相对于H2还原NO的催化剂Rh和Pt,Pd催化剂具有较低的价格、高的热稳定性以及良好的低温活性等特点,被选择作为H2还原NO的催化剂。同时,Pd具有良好的脱汞性能。因此本文构建了Pd（211）、Pd6/Ti O2和Pd Tix-1O2x三种催化剂模型,采用量子化学密度泛函理论（DFT）方法对不同Pd催化剂上NO和Hg0的脱除过程,以及NO的还原过程中的中间体对Hg0脱除的影响进行了研究,得到的主要结论如下:1.通过对NO在三种不同的Pd催化剂作用下的H2还原过程进行研究,得到了它们的主要反应路径。在Pd（211）面上,生成N2的主要路径随着温度的变化而发生改变。当温度低于525 K时,生成N2的主要路径为两个NO结合生成N2O2,再经分解生成N2的二聚体路径;当温度高于525 K时,生成N2的主要路径为NO加氢生成NHOH中间体,NHOH解离后生成活性N,最后经活性N生成N2的活性N路径。活性N路径同时也会导致副产物NH3的生成。在Pd6/Ti O2上,N2和N2O主要通过活性N路径生成,而NH3经NHOH解离的NH物种加氢生成;在Pd Tix-1O2x上,N2的生成是二聚体路径,还原剂H2结合晶格氧生成H2O,没有副产物NH3的生成。2.通过对不同催化剂作用下H2还原NO的过程进行分析,得到了H2在还原NO过程中所起的作用不同,从而导致还原产物和副产物不同。在Pd（211）面上生成N2的过程中,H的主要作用是移除N2O2在表面分解产生的吸附态O,从而促进N2的生成;另一方面,H促进NO的加氢解离,导致了NH3的生成。在Pd6/Ti O2上,H的主要作用是促进N-O键的断裂:H使NO逐步加氢生成NHOH和HNO,经解离生成的活性N和NH最终生成N2和NH3。而在Pd Tix-1O2x上,H2的主要作用是使表面产生氧空缺,促进N2O2在表面的形成和分解,没有NH物种的生成,所以在Pd Tix-1O2x上没有副产物NH3。3.通过对Hg0在三种Pd基催化剂作用下的脱除进行研究,得到了Hg0脱除的机理。在Pd（211）和Pd Tix-1O2x催化剂上,Hg0由于强的化学吸附作用（117.0和103.4 k J?mol-1）和低的氧化反应能垒,能够通过吸附直接脱除和氧化间接脱除的方式除去。而在Pd6/Ti O2上,相对于Pd（211）和Pd Tix-1O2x来说,Hg0的吸附较弱（68.5 k J?mol-1）,主要是通过氧化间接脱除的方式脱除。4.综合比较了三种催化剂同时脱除NO和Hg0的性能,选出了一种良好的具有同时脱氮脱汞性能的催化剂。在Pd Tix-1O2x催化剂上,NO还原生成N2的能垒为75.5 k J?mol-1,Hg0氧化能垒为6.6 k J?mol-1,较Pd（211）和Pd6/Ti O2上的低。Pd Tix-1O2x催化剂既能有效地催化NO的还原反应,又能使Hg0容易氧化,并且其贵金属Pd的用量在三种催化剂中是最少的。这不仅减少了Pd的用量,又保持了高的催化活性,所以Pd Tix-1O2x是最理想的同时脱除NO和Hg0的催化剂。