菱沸石膜的合成及其CO2/N2气体分离性能研究

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据统计,近半个世纪以来,由于煤、石油、天然气等矿物燃料的大量燃烧,使得排放到大气中的COO量逐渐增多。目前CO2的年排放量已经达到185~242亿吨。随着人们节能和环保意识的不断提高,人们开始了对高污染、高能耗的工业进行技术改革,排放气中的CO2的回收利用也成为了世界的研究重点。在众多CO2的回收分离方法中,膜分离技术相对于其他技术而言,具有节能、高效、实验操作简单、设备使用方便等诸多优点,因而成为了 21世纪最有发展前途的新技术之一。膜分离技术的核心是膜的性能,因此制备致密无缺陷,且具有一定的机械强度同时气体传质阻力小的薄膜成为了膜分离技术的研究重点。又因为菱沸石具有独特的分子门效应,对CO2与N2的吸附选择效率高。因此,本研究主要采用二次生长法在大孔氧化铝陶瓷基体上合成菱沸石膜,同时探究菱沸石膜的最佳合成条件,并对菱沸石膜进行结构性能的表征,最后针对其对CO2与N2的分离性能进行研究。首先以采用二次生长合成法制备了菱沸石膜。其微观形貌与同类具有CHA拓扑结构的沸石膜具有明显差异,是一种新型的沸石膜材料。探究出菱沸石膜的最佳合成条件为:AHS-CHA晶种,晶化时间为4天,合成液浓度1:8,晶种浓度为10g/L。通过菱沸石膜侧截面的实际形貌图、热成像图和SEM图分析,菱沸石膜的成膜厚度约为20μm,成膜密度较陶瓷基体密度有明显提升,成膜致密连贯。为获得更加平整的菱沸石膜表面,向合成液中添加5%PEG为粘结剂,结果表明,粘结剂可以促使膜层的平整度更高,起到成膜优化作用。对菱沸石膜进行气体分离性能研究表明,在单组分气体渗透测试中,CO2与N2的理想分离系数可以达到3.5。在混合组分的分离性能测试中,由于混合气体分子间扩散竞争与菱沸石的选择吸附作用导致CO2与N2的实际分离系数有所上升达到4.05。通过对不同温度、压力下的渗透分离测试对比,随着压力的升高,分离系数下降。随着温度的上升,分离系数轻微下降。最后,测试了菱沸石膜的稳定性。在一段时间内菱沸石膜的分离系数并未发生明显变化,说明制备出的菱沸石膜具有良好的稳定性。可应用于烟道气中CO2和N2的分离。
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