基于NiTi-LDH的纳米金属催化材料的制备及其性能研究

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针对镍基催化剂在制备过程中活性组分易团聚,循环实验易失活的问题,将镍元素引入水滑石(LDHs)层板,使镍以原子尺度高分散在水滑石层板上,再通过焙烧还原制得高分散的镍基催化剂,并用于环境污染物卤代硝基苯加氢性能的研究。同时利用LDHs表面具有丰富的表面羟基,在其表面负载纳米级的金颗粒用于苯甲醇氧化性能的研究。层状双金属羟基化合物(LDHs)是由层板阳离子和层间阴离子组成的二维层装材料。水滑石材料由于其成本低廉、合成方法多样简单、性能优异而得到大家的广泛推崇。近年来,在吸附、阻燃、光电、医药、催化等领域得到学者的充分研究。本文利用过饱和共沉淀的方法合成了镍钛水滑石(NiTi-LDHs),并通过焙烧还原得到高分散的镍基催化剂。并且,将其应用卤代硝基苯类化合物加氢性能的研究,并发现了催化剂结构和催化性能之间的关系。同时,利用NiTi-LDHs表面具有的丰富的羟基位,在其表面通过化学还原的方法负载纳米金颗粒,并将其应用于苯甲醇氧化反应的性能研究。(一)利用水滑石的晶格定位效应和能量最低效应,通过镍钛水滑石(NiTi-LDHs)前躯体经过焙烧、还原合成了高分散的镍基催化剂。通过XRD、TPR、XPS、HRTEM、PL等表征,研究了催化剂结构与性能之间的关系。结果表明,高分散的镍物种和表面氧缺陷的协同作用,使得所合成的镍基催化剂可以在温和的条件下(90℃0.2MPa)高效催化卤代硝基苯类化合物加氢生成卤代苯胺。催化剂重复使用5次之后,催化剂的活性没有明显的变化。(二)利用水滑石表面具有的丰富羟基,通过硼氢化钠还原的还原的方法在NiTi-LDHs的表面负载纳米级的金纳米颗粒。经过XRD、TEM、 HRTEM、XPS表征等,证实纳米金颗粒高分散于载体表面,并且与载体之间存在着强烈的相互作用。而且,表面存在的Ti3+缺陷,在反应过程中充当路易斯碱的作用,极大地促进了催化剂对于苯甲醇的活化。更主要的是,合成的Au/NiTi催化剂可以在氧气为氧源的条件下,高效的氧化苯甲醇生成苯甲醛。并且催化剂重复使用5次之后,催化剂的活性没有明显变化。
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