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煤炭是我国的最主要能源,在能源消费结构中起主导作用。煤炭的高效洁净利用是我国能源发展的首要目标。整体煤气化联合循环(IGCC)技术及与之相关的煤基多联产技术是未来洁净煤技术发展的主要方向。煤气化过程中产生的H2S气体不仅会对机械部件和结构材料造成腐蚀,还会对下游工序中的催化剂造成严重毒害,因此必须除去,煤气净化是整个系统的关键环节。金属氧化物脱硫是一个具有闭孔特性的气固非催化反应,扩散控制占主导地位,影响扩散的织构参数也因此对脱硫有重要作用。三维有序大孔(3DOM)结构,具有尺寸均一的大孔,孔道排列整齐有序,大孔之间有小窗口联通构成内部交联的三维网络孔结构,因而具有高的比表面积和大的孔结构,可有效改善扩散。本研究正式利用三维有序大孔这一特殊结构,将其应用于脱硫剂的制备中,并全面考察三维有序大孔铁硅复合脱硫剂的脱硫性能。本研究首先通过乳液聚合法制备了不同粒径的聚苯乙烯微球作为胶晶模板,再以九水硝酸铁、正硅酸乙酯为前驱物合成了不同孔径的三维有序大孔(3DOM)铁硅复合脱硫剂。采用微型固定床反应器对不同孔径的三维有序大孔铁硅复合脱硫剂进行了脱硫性能研究,考察了脱硫剂孔径、反应温度、反应气氛、空速等条件对脱硫行为变化规律的影响,并与普通干混法制备的氧化铁脱硫剂进行了脱硫行为比较。研究还在微型固定床反应器上考察了三维有序大孔铁硅复合脱硫剂的再生行为。研究得出的主要结论如下：1.3DOM铁硅复合脱硫剂的脱硫精度与硫容均高于普通干混法制备的氧化铁脱硫剂,显示出了3DOM铁硅复合脱硫剂脱除H2S的优越性。通过不同孔径的3DOM铁硅复合脱硫剂GN-148、GN-175、 GN-320的脱硫行为表明,孔径在175nm下脱硫性能最好。温度对3DOM脱硫行为影响的实验结果表明300℃条件下脱硫效果最好。2.通过对脱硫剂的表征结果以及微型固定床反应实验所得结果的分析可得,三维有序大孔铁硅复合脱硫剂相比于三维有序大孔氧化铁脱硫剂,具有更出色的脱硫行为。3.硫化后的脱硫剂在100℃条件下不发生再生行为,在200℃、300℃和500℃条件下都能表现出较高的再生性能,考虑到200℃下再生排出的SO2量少、再生不完全,500℃下再生后容易对脱硫剂造成烧结,所以选择300℃作为3DOM铁硅复合脱硫剂的最佳再生温区。再生反应是在O2/H2O共同再生条件下进行的,单独O2再生可以达到高的SO2排出量,再生也非常迅速,但容易使脱硫剂烧结；单独H2O再生虽然不会引起脱硫剂的烧结,但是反应进行了相当长的时间后,绝大多数脱硫剂无法完成再生,而且单独H2O再生条件下同时产生H2S和SO2。