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氢气是可替代石化燃料的清洁能源;利用乙醇水蒸气重整制氢已被证实可行;乙醇具有低毒性、易贮藏、易运输、可再生等特点;乙醇水蒸气重整制氢工艺研究成果的应用潜力巨大。目前存在的主要问题是:①催化剂选择性不够高。②催化剂稳定性不够好,易失活。③催化反应机理还有待深入研究,催化剂组成、结构与催化剂性能的关系还需深入研究。这篇论文以氨水和草酸为沉淀剂,采用两步沉淀法制备Y2O3-ZrO2载体,用浸渍法制备Cu-Ni/Y2O3-ZrO2系列催化剂;用X射线粉末衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行了表征,在微型固定床催化剂活性评价装置上对制备的催化剂进行催化乙醇水重整反应的活性研究,考察了载体中钇锆原子的物质的量比、活性组分负载量和活性组分原子的物质的量比对乙醇转化率的影响。结果发现:催化剂中Y与Zr原子的物质的量比为1:9时,催化剂具有稳定的四方晶相结构,Y含量过大时,四方晶相结构稳定性变差,催化剂的活性降低;催化剂中活性组分原子的物质的量比为Cu:Ni=1:9,且活性组分与载体原子的物质的量比为1:1时,乙醇水重整反应活性最高;此外,反应温度显著影响乙醇转化率及反应选择性,在1Cu9Ni/1Y9Zr催化剂上,623K时乙醇转化率达98%;研究还发现,当Cu与Ni原子的物质的量比大于3:7时,催化剂673K或723K时均出现不同程度失活的现象,SEM分析表明,积碳是催化剂失活的主要原因,但随着温度升高,沉积碳可与水汽反应而消失,催化剂的活性得以恢复。论文还考察了1Cu9Ni/1Y9Zr催化剂上乙醇水蒸气重整反应的产物组成,结合该催化剂上乙醛、乙酸、丙酮水重整反应,CO、CH4、CO2水重整反应的实验结果,分析了该催化剂上乙醇水蒸气重整反应的机理。结果表明:该催化剂上,乙醇水蒸气重整反应经历了:乙醇→乙氧基→乙醛→终产物(H2,CO2);或乙醇→乙氧基→乙醛→丙酮→终产物;在上述反应路线中,通常会伴随着CO水汽重整反应(WGSR)和甲烷水汽重整反应(MSR)的发生;在673K时WGSR活性最高,随着温度升高,WGSR活性降低,而甲烷水蒸气重整反应活性增大。